近期,北京大学侯仰龙教授课题组与北京大学特聘研究员王前团队合作,通过对传统有机高温液相反应的改良,以bcc-Fe@Fe3O4为晶种,长链有机胺(十八胺、油胺)为碳源,引入选择性吸附的卤素离子Cl-,成功制备了具有不同晶体对称性的Fe2C、Fe5C2以及Fe3C高分散性纳米颗粒,并系统研究了其物相调控机理。
基于密度泛函理论(DFT)的模拟方法,该工作对Fe(101)面C原子吸附能进行了评价,结果显示当卤素离子Cl-优先吸附于Fe(101)面时,C原子吸附能相比没有Cl-选择吸附下降低了0.20 eV,即Cl-的选择吸附削弱了Fe原子与C原子之间的键合作用。同时,比较Cl原子与C原子的部分密度占据数,发现在自旋向上与自旋向下两个自旋通道中,C的2p轨道能级能量比Cl的3p轨道能级更低。因此,卤素离子的引入可调控碳化铁纳米结构的物相。
磁性测量表明,所得四种物相的碳化铁纳米结构均为典型铁磁性物质,其中,Fe3C饱和磁化强度最高,约为101 emu/g,低于同尺寸单质bcc-Fe的饱和磁化强度,原因在于Fe-C之间的强耦合作用削弱了Fe原子的局域磁矩。六方相Fe2C居里温度最高,约为498.7 K。
这一成果近期发表在《Chemical Science》上,文章前两位作者为北京大学博士研究生杨子煜和赵天山。
该论文作者为:Ziyu Yang, Tianshan Zhao, Xiaoxiao Huang, Xin Chu, Tianyu Tang, Yanmin Ju, Qian Wang, Yanglong Hou, Song Gao
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