传统均相芬顿氧化体系有着严格的低pH要求,需要加入大量的酸性物质和铁盐,且反应结束后产生大量的含铁污泥,后处理工艺复杂,造成了二次污染。由于均相芬顿体系存在一定的局限性,使得非均相类芬顿体系备受大家的关注。
1. 载铁竹炭非均相芬顿催化剂的制备与性能研究 2014 南京林业大学 硕士论文
经考察,催化剂最佳制备条件为:浸泡阶段,FeCl3溶液浓度为0.5mol/L,浸泡时间为12小时;煅烧阶段,煅烧温度为300℃、煅烧时间为2小时。
结果表明:催化剂投加量为6g/L,过氧化氢使用量为180mM,不调节溶液初始pH,振荡频率为150r/min,反应2.5小时,苯酚废水的处理效果最佳,苯酚去除率达到99.73%,TOC去除率达到51.53%。在6次重复使用中,对废水中苯酚和TOC的去除率有一定程度的降低,但总体保持一个较高的水平,说明催化剂并没有失活,较为稳定地保持了原有的催化活性。铁的溶出量仅占总铁量0.768%以下,说明催化剂具有较好的稳定性,且反应后不会产生大量含铁污泥。
在静态研究的基础上,设计固定床反应器,进行动态试验,结果表明:当反应停留时间达到1小时,废水的处理效果较为理想,苯酚去除率达到99.41%,TOC去除率达到43.89%。
2. 新型类芬顿体系研发及其处理苯酚能力研究 2014 哈尔滨工业大学 硕士论文
本课题以Fe、Cu、C 和造孔剂在高温充氮条件下烧结制备非均相类芬顿体系催化剂。正交试验表明,催化剂中各物质的最佳配比为 Fe:C=7:2,Cu含量为 9%,Na2SiO 3 含量为 5%。对 COD 和苯酚去除率的影响大小的先后顺序为 Fe>Cu>C>Na2SiO3 ,Fe 和 Cu 的投加量对体系处理效果的影响十分显著,C 的投加量仅对苯酚去除率影响显著,而 Na2SiO3 投加量对体系处理效果的影响不显著。
通过体系处理效果以及催化剂的特性分析,得出最优烧结温度和烧结时间分别为 850℃和 3h,此条件下,催化剂的表面为较完整规则的多面体颗粒,颗粒尺寸在 1-3um;主要成分为 Fe、Cu 以及部分 Fe2O3 和 CuFe2O4。催化剂在重复使用过程中,苯酚和 COD 去除率分别稳定在 95%和 90%左右,重复使用中较稳定的保持了催化活性。铁离子和铜离子的溶出量仅占催化剂总量的 0.028%和 0.05%,不会产生大量化学污泥。
液相中起催化作用的主要是 Fe 2+ 和 Cu + ,固相上的主要为 Fe2O3和 CuFe2O4 ,类芬顿体系中 HO·既可以在混合溶液中形成,也可以在催化剂表面产生,体系的处理效果是这两方面效果的叠加。催化剂的最适使用条件为:催化剂投加量为 80g/L,H2O2 用量为 45.6mmol/L,初始 pH=3.0,反应温度为 30℃,反应时间为 90min。
3. 铁基金属有机框架化合物催化类芬顿反应降解有机污染物研究 2018 大连理工 博士论文
现有非均相催化剂催化效率仍有待提高,并且其催化机理仍不明确。针对上述问题,论文以铁基金属有机框架化合物(MOFs)作为非均相类Fenton催化剂,利用MOFs组成及结构可调节的特性,探索了通过改变MOFs结构、过渡金属元素掺杂及在有机配体上修饰特定基团等提高铁基MOFs催化效率的方法。阐明了铁基MOFs结构和组成与其催化性能之间的构效关系,并揭示了其催化机理,为制备高效非均相类Fenton催化剂提供新思路和方法。
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