噶尔丹在兄长僧格被谋害后，借助自己活佛的身份，号召起一支大军，消灭了杀害兄长的仇敌，一统卫拉特蒙古中的准噶尔部。随即，向南攻打满清还是向西攻打内亚，成为噶尔丹下一步的战略抉择。
1672年，达赖喇嘛授予噶尔丹印信及衣服，并取得满清认可，他成为准噶尔无可争议的“珲台吉”。当年，清朝爆发“三藩之乱”，九州板荡。他想趁机率军南下分一杯羹，他的师傅急忙派出高僧告诫他：“还不到时候，还不到时候，不要乱来啊。”制止了他的蠢动。
据说，他的谋臣制定了远交近攻：“立国有根本，攻取有先后，不能紊乱，李克用先世发迹于金山，但根本不立，大事不成。我们太祖成吉思汗灭国四十，君临四方，才开始征服西夏与金朝，最终定于一尊。”噶尔丹认为这个战略很好，其后他基本按此剧本推进。
准噶尔汗国
1673年，噶尔丹再次与楚琥尔挥军相向，但不幸失败，就委身于额旗尔图羽翼下休养生息。期间，他以额旗尔图汗的名义，用马匹、皮货等换取中原的白银、布匹、茶叶等物，逐步壮大自己。由于额旗尔图垄断了贸易，日进斗金，而噶尔丹胸怀四海，并不愿屈居其下，两人渐渐产生矛盾。
1675年，额旗尔图汗与楚琥尔联手攻打噶尔丹，初期顺利的降服并瓜分了属于噶尔丹的不少小部落。当外祖父派出使者联系青海和硕特部时，被噶尔丹部下抓获。获知确切地址后，噶尔丹带军队穿过戈壁，长驱直入，趁夜打了额旗图尔汗一个措手不及，就此扭转战局。外祖父带着残兵一路逃到伊犁，噶尔丹一路追击并占领了伊犁。
1676年冬季，噶尔丹在赛里木湖畔击败楚琥尔，杀死巴嘎班迪，但巴嘎的儿子憨都逃往额齐纳河一带，后投奔满清。接着，他与额旗尔图汗会战于裕勒都斯，开战不久，岳祖父的部众就四散奔逃，遂取得全胜，额旗尔图汗被俘，囚禁于博尔塔纳，并在1680年逝于此地。
1678年，彻底掌握准噶尔部的噶尔丹开始一系列措施发展生产，以增加人口及财力，加大了对当地的控制与压榨，从而更好的为他的军事征服服务。用宰桑作为政务人员，代表他处理内政外交，颁布法令招揽流离失所的人民放牧，给与穷人资助。不允许买卖奴隶（包括其他种族），允许奴隶与主人结束人身依附，以尽可能的将人力为己所用。
噶尔丹
命令部分条例：每十帐设一名主管严加管理，有偷盗者必须上报，否则断主管双手，其余人用铁枷锁起来；将游荡的无所事事的人迁入管理；不得随意变更住处，否则处以对应处罚，对于抓获逃亡者的人，可以获得奖金；出征时，部落的人要轮流应征，自备物资，富裕的人备马10匹，骆驼3头，羊10只，穷困的人备马5匹，骆驼1头，羊5只。这些措施的推行，使领主服从中央汗权，平民服从领主，更便于集中权力发动对外战争。
为增加更多的收入，他每年与清朝进行大规模贸易，并多次派出使团到达沙俄的莫斯科等城市缓解纠纷并进行贸易。据俄国史料，西伯利亚地方当局给莫斯科的信件说：“卫拉特领主们的使者滥用豁免关税及免检的优待，损害国库收入。”于是，这些税转嫁到与卫拉特人做生意的俄国商人身上：“1卢布收10戈比，1头牛或马收10戈比，1头羊收5戈比。”
噶尔丹还跟莫斯科打交道
除此之外，他还第一次在卫拉特蒙古铸造铜币，此铜币椭圆形，无孔，形似桃仁。经过一段时间的休养生息，他统治的人口逐步恢复到二十多万户，势力愈发强盛。1678年底，他挥师进军青海，但中途班师回朝，只在甘州收取了硫磺、倭铅等贡赋。据说退兵的原因是清朝防备严密使他无计可施，但就事后他获取的封号来看，很可能是五世达赖调停的结果。
1679年，噶尔丹被五世达赖授予“丹津博硕克图汗”（持教受命王），这个称号与和以前扶持格鲁派的和硕特部固始汗相同，说明五世达赖将他视为拥护格鲁派的全体卫拉特四部的大汗。
当年9月，他以达赖喇嘛授“丹津博硕克图汗”函告清廷，满清理藩院很尴尬的建议康熙帝：“从无敢擅称汗号而准许纳贡的先例，但考虑噶尔丹台吉敬献方物，建议准许献纳。”因为三藩之乱未息，康熙隐忍了下来，默许了噶尔丹称汗的事实，但未授予他汗的印信。噶尔丹也成为绰罗斯家族自先祖也先之后，隔了200多年再次登上汗位的人，可谓荣耀家门。
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