十八年二月,山东红巾军首领毛贵开始挥师北伐,进逼京师。元廷惶恐不安,急征四方兵入卫,命察罕帖木儿屯兵涿州(今属河北)。察罕帖木儿留兵戍清湫(今陕西眉县东南)、义谷(今陕西蓝田西南),屯潼关、塞南山口,以防陕西起义军再起。自率精骑急赴河北。时关先生、破头潘等所率中路红巾军逾太行山,破上党,攻掠晋宁(今临汾)、冀宁(今太原),陷云中(今大同)、代州(今代县),又遣军南下。察罕帖木儿遣其将关保、虎林赤守上党,关先生等克辽州(今左权),旋被虎林赤击退,关先生等又占领冀宁。为遏制红巾军南下之势,察罕帖木儿遣兵埋伏于太行山南山关隘,而自勒重兵屯闻喜、绛阳。红巾军果南下走南山,遭伏击,损失惨重。察罕帖木儿分兵屯泽州(今晋城),塞硫子城(今晋城南),屯上党,塞吾儿谷(今黎城东);屯冀宁,塞井陉口(今平定东),以杜塞太行山通道。致使中路红巾军在山西无法活动,逐离开山西北上,转攻河北,进军上都。察罕帖木儿进为陕西行省右丞兼陕西行台侍御史,同知河南行枢密院事。顺帝妥欢贴睦尔对察罕帖木儿十分倚重,下诏令其守御关陕、晋、冀,抚汉、沔、荆、襄,便宜行阃外事。
是年五月,刘福通破汴梁,宋政权迁都于此。北方红巾军虽未攻克大都,但东自山东,西至甘肃,北达辽阳,南方江淮、荆楚、巴蜀,所在兵起,势相联结,宋政权势力出现鼎盛局面。察罕帖木儿不得不收缩兵力,于晋、豫交界一带,北塞太行,南守巩、洛,自将中军守渑池。时福通将周全攻洛阳,察罕帖木儿出宜阳,率精兵自新安来援。周全久攻不下退走。元廷拜察罕帖木儿陕西行省平章政事,仍兼同知行枢密院事。
十九年初,宋政权各路红巾军出击未达预期目的,逐渐由盛转衰。时关先生等中路军破上都,转攻辽阳;山东毛贵为来投奔的淮安赵君用所杀,山东红巾军自相屠杀;西路军李武、崔德一支进宁夏路(今银川)。于是宋政权都城汴梁处于孤立无援的境地。五月,察罕帖木儿开始调兵遣将进攻汴梁。自率大军次虎牢,遣兵南道出汴南,略归、亳、陈、蔡诸州;北道出汴东,发战船沿黄河,水陆并下,略曹州(今山东菏泽)以南,据黄陵渡(今河南兰考东)。又调陕西兵,出函关,过虎牢;山西兵出太行,逾黄河,会师汴梁城下,夺取其外城。察罕帖木儿自屯杏花营(在汴梁城西),指挥各路军环城而垒,把汴梁围得水泄不通。刘福通起义军屡次出战皆败,外无援军,内无粮草,形势十分危急。八月,城中食将尽,察罕帖木儿与阎思孝、李克彝、虎林赤、关保等将商议,分门而攻。入夜,元军登城,破关而入,刘福通与数百骑护送宋主韩林儿自东门夺围而遁,元军俘获皇后及起义军家属数万,宋政权官员五千余人。元军夺取汴梁后,起义军失去河南,察罕帖木儿势力大振,朝廷以功拜河南行省平章政事,兼知河南行枢密院事、陕西行台御史中丞。于是,察罕帖木儿以兵分镇关陕、荆襄、河洛、江淮,而重兵屯太行,“营垒旌旗相望数千里。乃日修车船,缮兵甲,务农积谷,训练士卒,谋大举以复山东”(《元史·察罕帖木儿传》)。元军在战场上取得暂时胜利,各军阀之间的矛盾也随之萌生。当时在中原屡与刘福通部红巾军争战的河南行省左丞相答失八都鲁,出身于蒙古珊竹带氏功臣世家,地位在察罕帖木儿之上,但战绩远在察罕帖木儿之下,察罕帖木儿自恃有功,颇为不满。十七年十二月,答失八都鲁因战绩不佳,忧愤而死。子孛罗帖木儿任河南行省平章政事,总领其父原管军马,在濮州(今山东鄄城北)、曹州有战功。二十年二月升中书平章政事,又在兴和(今河北张北)一带击败中路红巾军,朝廷命其总领一应蒙古、汉人诸军,便宜行事。战功显赫的察罕帖木儿对年少气盛的孛罗帖木儿内心当然不服。朝廷为避免双方发生摩擦,命孛罗帖木儿守石岭关(今山东忻县南)以北,察罕帖木儿守石岭关以南。九月,孛罗帖木儿遣兵自石岭关围攻察罕帖木儿兵所守之冀宁,旋又退屯交城。十月,朝廷又命孛罗帖木儿守冀宁,孛罗派其将保保、殷兴祖、高脱因欲进城,冀宁守将不纳。察罕帖木儿派其将白琐住、陈秉直以兵来争,被孛罗帖木儿部将脱列伯打败。二十一年正月,顺帝命平章答失帖木儿、参政七十前往劝谕,孛罗帖木儿遂罢兵回到原驻地。但双方结怨已经很深,和解是不可能的。
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