1. NatureComm.:大面积多级孔C膜全水解
通过调节优化聚合物前驱体的分子量和交联程度,热解后可以得到的具有多级孔结构的Single-crystal-like石墨膜,由于该离子型聚合物和最终的所得到的N掺杂产物都对过渡金属离子具有较好的结合能力,因而在热解的过程中加入Co前驱体可以得到分散均匀的非贵金属催化剂膜。该方法可以进行大规模制备,使用该膜作为HER/OER电极,结合一个20W光伏电池,可以成功实现碱性条件下的光解水全反应,其产H2速率达16mL/min。
Synthesis of single-crystal-like nanoporous carbon membranes and their application inoverall water splitting
Nature Communications doi:10.1038/ncomms13592
2. JACS:MOF催化乙烯二聚
在异相催化剂中MOF催化剂有着与均相催化剂最为相近的结构和功能,本文中作者通过同位素标记、DFT理论计算等手段,发现在Ni-MFU-4l催化高选择性乙烯二聚反应过程中有着与均相催化剂一样的反应机理——Cossee-Arlman机理,因此使得均相催化中一些用于调控催化反应活性也选择性的策略也可以适用于MOF基催化体系。
Mechanism of Single-Site Molecule-Like Catalytic Ethylene Dimerization in Ni-MFU‐4l
J. Am. Chem.Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10300.
3. Nature Comm.:多级Yolk-shell结构 锂离子电池
通过下图所示的一系列处理过程得到的Yolk-shell多级结构的3D N掺杂泡沫石墨烯包裹的Ge量子点锂离子电池电极,可以充放电过程中可以利用Ge QDs周围的空间缓冲体积的变化,同时利用多级N掺杂C防止制备和充放电过程中Ge量子点被破坏或者聚集,使得该策略得到的电极具有超高的性能。其功率密度达1220mAh/g,1000次循环后仍有96%。并且在40C时仍有800mAh/g的功率密度。
3D nitrogen-doped graphene foam with encapsulated germanium/nitrogen-dopedgraphene yolk-shell nanoarchitecture for high-performance flexible Li-ionbattery
Nature Communications doi:10.1038/ncomms13949
4. JACS:六方密堆积Rh纳米颗粒尺寸效应
常见的Rh的纳米颗粒都是面心立方(fcc)堆积,但在本文中借助于高分辨电镜表征,作者发现通过简单的溶剂热反应或者将Rh单原子层纳米片进行电子束轰击都可以形成hcp结构的Rh NPs。相较于fcc结构,hcp结构的Rh NPs具有更大的晶格膨胀(6%),而且hcp结构的较小的Rh NPs具有更低的表面能。虽然块体结构的Rh纳米颗粒fcc结构要更稳定,但是当纳米颗粒尺寸较小时表面能对于NPs的稳定性具有更大的影响,因而使得hcp的Rh NPs得意稳定存在。
Formation of Hexagonal-Close Packed (HCP) Rhodium as a Size Effect
J. Am. Chem.Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b09730
5. NatureComm.:CdS/Ti3C2MXene光解水
通过理论计算指导,将Ti3C2上的-F用-O/-OH进行取代,同时使得CdS在表面均匀分散得到CdS/Ti3C2催化剂,得益于该构成的催化剂中增强的光吸收和较快的载流子分离效率,同时结合-O位点较快的产氢速率,使得该非贵金属基的催化剂的光解水制氢活性可达14342umol/(h·g),量子产率高达40.1%.
Ti3C2 MXene co-catalyst on metal sulfide photo-absorbers for enhanced visible-light photocatalytic hydrogen production
NatureCommunications doi:10.1038/ncomms13907
6. JACS:MOF“发动机”驱动与刹车
在UiO-67中加入联吡啶然后加入金属离子形成催化中心,在加入一定的“燃料”H2O2后在金属离子的催化下分解生成H2O+O2的过程中可以推动MOF进行移动,该分子发动机的动力输出功率可以通过改变金属催化中心进行调节,而且加入不同的鳌合配体对金属离子进行配位可以使得该催化中心与“燃料”隔绝,从而可以实现“刹车”的效果。
Metal–Organic Frameworks as Micromotors with Tunable Engines and Brakes
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11899
7. JACS:23Na核磁检测Na-O2电池产物
相比于Li-O2电池,Na-O2空气电池更加廉价易得,因而人们近来对Na-O2电池关注较多。在Na-O2电池中人们认为普遍认为放电的产物是NaO2,本文作者就利用固体核磁23Na检测了Na-O2电池的充放电产物。作者发现,预期的NaO2并未达到检测限,而是与Li-O2电池类似,生成了较多的Na2O2。而且,反应过程中还会与PVDF隔膜生成一定量的Na2CO3和NaF.
Detection of Electrochemical Reaction Products from the Sodium–Oxygen Cell with Solid-State 23NaNMR Spectroscopy
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11333
8. JACS:Sn基钙钛矿太阳能电池
Sn的卤化物钙钛矿太阳能电池已经被成功用于非Pb钙钛矿太阳能电池,但是在使用过程中,Sn卤化物钙钛矿会形成Sn4+和Sn缺陷,使得循环性能下降。本文中作者将MASnI3,CsSnI3,CsSnBr3在还原性气氛中进行预处理,可以使得Sn4+/Sn2+降低20%,大幅减少其中载流子复合率,达到与Pb基钙钛矿相近水平,其最终效率达3.89%,1.83%和3.04%。
Importance of Reducing Vapor Atmosphere in the Fabrication of Tin-Based Perovskite Solar Cells
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10734
9. JACS:Mott-Schottky效应助催化
轻过渡金属在催化反应中的应用时一般需要一定的活化策略,本文作者就发现并利用了通过简单地将Co盐与g-C3N4进行热解得到Co@NC,利用Co与N掺杂C之间的Mott-Schottky效应,该催化剂在无碱条件下催化苯甲醇氧化为甲基苯甲酸酯的反应中TOF搞到8.12/h,是文献中所报道活性的30倍。此外,才催化剂还可以催化一系列酯化反应的进行。
Activating Cobalt Nanoparticles via the Mott–Schottky Effect in Nitrogen-Rich Carbon Shells for Base-Free Aerobic Oxidation of Alcohols to Esters
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10710
10.Angew:0D/2D 杂化光电催化材料
将AgVO3, BiVO4, InVO4 and CuV2O6等量子点与g-C3N4进行复合形成0D/2D杂化材料,得益于g-C3N4的光吸收、上转换和N配位吸附位点,以及与V量子点之间的能级耦合,使得该杂化材料表现出较好的光电催化性能。
0D/2D Heterojunctions of Vanadate Quantum Dots/Graphitic Carbon NitrideNanosheets for Enhanced Visible-Light-Driven Photocatalysis
Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201611127
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