随着工业化和城市化迅速发展,化石燃料燃烧和农业活动排放了大量含氮污染物(NOx、NH3等)进入大气环境,给人体健康和生态环境造成了严重威胁,甚至影响到全球气候变化。
进入大气的含氮污染物,一部分可溶于雨滴或者云滴,然后随着雨水、雪、雾或是露水降落到地面上;另一部分可在重力或者气流的作用下沉降到地面,或者被植被、土壤和水体等吸附,这些过程综合在一起就是通常所见的“氮沉降”。
氮沉降总量被低估
目前,我国已经成为继美国之后的全球氮沉降热点区。然而,由于不同研究者所用测量方法的差异,已有监测结果还不能十分明确地认知我国氮沉降的格局、沉降途径、化学形态等。
为此,自2012年开始,“973”项目“典型流域陆地生态系统—大气碳氮气体交换关键过程、规律与调控原理”设置了氮沉降研究专题,开展典型小流域大气活性氮沉降通量的长期观测研究,发展了大气活性氮以气体、颗粒物和降水三种途径进入生态系统的通量测算方法,增进了对我国氮沉降总量、途径和形态的认识。
由于采样点的随机性和观测方法的不确定性,量化我国氮沉降通量还有一定的争议。Atmospheric Environment上发表一篇文章认为我国20世纪的氮沉降量约20.07 kg N ha-1 yr-1。这一总量的得出是基于“湿沉降约占总沉降的70%”的假设,未充分考虑气态HNO3和NH3,以及颗粒态的NH4+和NO3-干沉降到的贡献,明显低估了我国氮沉降总量。基于70%的假设,估算出的氮沉降可以作为混合沉降通量而非总沉降通量。
华北地区氮沉降量最高
混合沉降采集方法本质上是一种被动采样法,该方法将采样器完全暴露在大气中,因此一部分颗粒物和气态污染物沉降到采样器表面,采集到的降雨样品其实是混合沉降,其含氮组分受到干沉降的影响。
因此,其测量结果高于湿沉降通量结果,但又显著低于氮沉降总量。在以往的研究中,多数采用的是被动采样法测量氮沉降总通量,而忽略了气体和颗粒物干沉降的贡献,显著低估了氮沉降总量。
基于全国性的氮沉降监测网络,估算我国无机氮沉降总量约40 kg N ha-1 yr-1,空间差异较大(2.9-75.2 kg N ha-1 yr-1):华北地区氮沉降量最高(≈60 kg N ha-1 yr-1),东南和西南次之,东北和西北较低,青藏高原为氮沉降总量最低。
而2015年Atmospheric Chemistry and Physics上的最新结果表明青藏高原地区无机氮湿沉降通量约为1.58 kg N ha-1 yr-1,该研究认为以往模式估算的结果或是根据插值所得结果,过高估计了青藏高原地区实际氮沉降通量。
须摸清氨气排放清单
按照含氮物质种类,降雨中的含氮物质主要由NH4+(铵盐),NO3-(硝酸盐)以及TON(降水各种有机氮成分)构成。通常来讲,农业区由于牲畜粪便和养殖,以及部分农业活动排放出的NH3溶于降雨中,主要以NH4+为主要成分。工业区以及城市降水中NO3-所占比例较大,主要与工业生产、金属冶炼、机动车等排放的NOx(氮氧化物)有关。
为降低硝酸盐污染的影响,近十年来美国严格控制NOx的排放,这一措施已见成效。根据PNAS最新研究结果:美国地区湿沉降中NO3--N的含量已经明显降低,其在氮沉降中的比例也开始低于NH4+-N。
中国作为发展中国家,NH4+-N在湿沉降中的比较高,氮沉降的主要形态和发展趋势与美国不同。Nature上发表的研究结果表明我国NH4+-N所占湿沉降的比例一直在下降。20世纪90年代NH4+-N与NO3--N的比值(2.0)却低于80年代(5.0),这与我国NH3和NOx的排放量变化趋势相一致。
气体NH3、NOx和HNO3干沉降对总沉降通量有显著的贡献,特别是氨气(NH3)。即使在城市地区,NH3沉降也是氮沉降总量的主要组成部分,但其来源一直存在较大的争议。
据最新研究结果表明,在北京地区清洁天气下84%的NH3主要源为农业源,然而在重霾天气下,90%的NH3来源为化石燃料的燃烧。我国作为NH3排放量居高不下,且相关减排政策一直未出台,未来需要开展大量的基础调查,摸清氨气排放清单,理清城市氨气来源,为霾污染治理和缓解氮沉降提供科学基础。
(作者单位:中国科学院大气物理研究所)
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