随着罢官运动的深入开展和李训、郑注政治权力的不断扩大，李训开始在朝廷中组织起自己的政治集团。他利用在罢官运动中出现的权力真空，把与其志同道合的人都安排到了重要的职位上。舒元舆是李训的老朋友，李训把他提升为御史中丞。御史中丞是御史台的实际长官，负责纠弹百官过失，地位十分重要。这样，舒元舆就成为李训的主要助手。郭行余是李训在洛阳时的老相识，被召为大理卿。顾师胤与李训是同年进士，被引荐为水部员外郎、翰林学士。其他还有罗立言、李孝本、韩约等人，也都作了安排。李训政治集团遂正式形成。
经过一次又一次的激烈斗争，李德裕、李宗闵等公卿老臣都先后失败，朝廷中再也没有与李训政治集团相抗衡的力量，王璠等老臣也纷纷向其投靠。攫取权力之路上的障碍已经扫除，大和九年九月，李训、舒元舆同时正式拜相执政，李训仍三日一入内廷，为唐文宗讲解《周易》。拜相执政，位极人臣，是李训使尽权术所昼夜追求的，如今终于如愿以偿。李训政治集团的势力已经大权在握，又深得唐文宗的宠信，达到了极盛的顶峰。因此便开始推行其治国安邦的政治方略了。
宦官专权严重破坏了唐王朝的正常政治统治秩序，是最大的政治祸害。李训集团决定首先铲除宦官势力，使朝廷从宦官“外胁群臣，内侮天子”的政治窘境中摆脱出来，恢复皇帝至高无上的地位和中央官僚统治机构的权威性，并在此基础上革新政治，中兴唐朝。
李训、郑注等决心消灭宦官专政的局面，首先是政治革新的需要，同时也有其个人方面的原因。李训集团在秉掌国政之前，一直处心积虑地伪装自己，施展权术，讨好宦官，得到了宦官的迎合，登上了大和时期的政治舞台，而宦官势力也对他们深信不疑，把他们看成是自己在朝廷中的代理人。李训集团对宦官势力这种“外佞内反”的策略，除了唐文宗，外人概不知情。这是李训集团的高明之处和成功诀窍，但他们也因此付出了昂贵的代价，遭到世人的唾骂，被看成是宦官势力所豢养的走狗。也许是由于这种无处申说的委屈情绪，使他们对宦官势力更加厌恶和憎恨。如今，他们已经成为朝廷中最重要的政治力量，不愿再遭人误解，受人辱骂，想要洗刷自己。为了争取朝廷中其他政治力量的同情和支持，他们迫切需要改变自己的政治形象。因此，无论从公从私来讲，他们都决心要消灭宦官这股反动腐败的政治势力。
但是，反对宦官得冒极大的政治风险，因为宦官口衔王命，手握兵权，可以假借天子的名义，贬杀反对他们的大臣。在肃宗以来几十年的历史上，反对宦官而遭到杀身之祸的，比比皆是。永贞革新领袖们企图夺取宦官兵权的不幸下场，人们更是记忆犹新。因此，李训集团吸取了永贞革新反对宦官失败的血的教训，尽力避免与宦官势力发生正面冲突，不去公开夺取宦官的兵权，而是继续采取“外佞内反”的策略，用迂回曲折的办法，逐步蚕食和各个消灭宦官势力。
大宦官陈弘志，是元和末年弑杀唐宪宗的元凶。此事人所共知，朝野共愤。李训集团决定首先拿他开刀，这既可以赢得朝廷上下的舆论同情，又可以封住其他宦官的嘴，使他们无法反对。于是，李训奏请唐文宗把在襄阳担任监军的陈弘志召还，使他失去地方的凭借，接着派人在路上把他杖杀了。接着，李训集团又利用宦官内部的矛盾，把和王守澄争权的左神策军中尉韦元素、枢密使杨承和、王践言等人处死。
王守澄眼看大批宦官被逐被杀，心中暗自高兴，以为从此在宦官中在没有人敢出来与他对抗了。其实，他已上了李训集团的大当。王守澄固然在宦官中少了许多争权对手，但宦官势力也在总体上大大削弱，李训集团可以回过头来集中收拾他了。这时，另一派宦官势力以仇士良为首，过去也有拥立唐文宗之功，却遭到了王守澄的嫉恨，一直受到压制。在逐杀韦元素时，李训有意奏请唐文宗，由仇士良来代替韦元素，出任左神策军中尉，用来牵制王守澄的兵权。现在，李训集团又在仇士良的默许下，奏请唐文宗任命王守澄为左、右神策观军容使，兼十二卫统军，免去他右神策军中尉的职务。王守澄的这个新职，表面上看来是荣升，实际上徒有虚名，失去了对禁军的直接控制。不久，李训集团以唐文宗的名义，赐毒酒毒死了王守澄。对外，则假称王守澄突然发病死去，并赠封他为扬州大都督。
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