朱元璋起兵后，父亲李贞带着李文忠投奔舅舅朱元璋从军。
至正十七年，十九岁的李文忠以“舍人”的身份率领部队，随军支援池州，击败徐寿辉统领的天完军，又继续进攻青阳、石埭、太平、旌德。之后在万年街击败元朝院判阿鲁灰，又在于潜、昌化一带击败苗军。进攻淳安，夜袭洪元帅，降服其部众千余人。
至正十八年，文忠会同邓愈、胡大海由徽州进入浙江，从元朝军队手中夺得建德，多次击败杨完率领的苗军后，招抚苗兵三万余人。之后镇守严州，多次击退张士诚的进攻。
至正二十二年苗兵哗变，杀了守金华的胡大海。李文忠出兵夺回金华。
至正二十三年，诸全守将谢再兴被判朱元璋，投靠张士诚，引张士诚来打东阳，李文忠带兵迎战，大败张士诚军，不但收复了诸全，还在离诸全五十里的地方另筑一个“诸全新城”。张士诚很不爽，派兵十六万来攻诸全新城，又被李文忠击退。
至正二十五年，张士诚派兵二十万再来死磕，又被李文忠以少数兵力杀得大败。
至正二十六年，李文忠进攻杭州，杭州守将谢五与潘元明不战而降。
朱元璋初起家的这几年里，李文忠为其东征西战，死守城池，是朱元璋集团击败徐寿辉、张士诚、陈友谅等人的重要功臣。更为重要的是，这时的李文忠还不满30岁。
洪武二年，李文忠奉命随同常遇春出塞，一直打到上都，回军之时，常遇春暴病而亡，由他代作主帅，率军西向，帮徐达攻庆阳，半路突闻大同危急，便当机立断转军北向，解大同之围，活捉元军的将领脱列伯。
洪武三年，李文忠实授征虏左副将军，与征虏大将军徐达分途北进。他带十万人，再度打到开平，听说北元皇帝驻跸应昌，日夜兼程，突袭北元王庭，几乎将北元皇帝本人捉住，而北元宗室，如皇子、后妃、宫人、王公、武将、文臣，俘虏无数，缴获无数。回军时经过兴州与红罗山，又收降了数万元军。
洪武五年，朱元璋大举征讨北元，出兵三路，李文忠与徐达冯胜各任一路。他这一路由居庸关深入蒙古，到达和林，追击元军渡过土拉河与阿鲁浑河，大战获胜，继续向东追．追到骋海时发现辎重不足，大摇大摆回军，元军完全不敢与其再交战。
洪武六年、七年，李文忠奉命巡边，驻守长城内外，和元军发生了若干次的小接触，也都获得胜利。
之后的日子李文忠更多专注于行政工作，《剑桥中国明代史》评价道：洪武帝的外甥李文忠，是皇帝至亲中唯一有点学识的人，但是从很早时候起，他对他舅父的忠诚就有些不肯定。可是，皇帝还是把他安放在极重要的位置上。他是个极有才干的行政官员。根据史籍所载，他擅长搞钱粮和刑名事务，也善于搞大项目公共工程。
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