民国10年(1921)，讨论"一战"善后问题的"华盛顿会议"召开时，他联合留美同同学蒋廷黻、罗家伦、高仁山等，发起组织中国学生华盛顿会议后援会，被推为执行干事长，与国内民众团体和海外华侨相呼应，支援参加会议的中国代表团。民国11年回国，历任北京师范大学教授兼教务长、河南大学校长(1928.11~1929.5) 、河南省教育厅长。曾参加蔡元培等领导的中华教育改进社，并与同仁合办《教育评论》，提倡科学教育。
民国19年(1930)陕西大旱，随朱庆澜从事赈济，任华北慈善联合会总干事，深入灾区访问，发起"三元钱救一命"运动，向各地募款救灾，并联合华洋义赈会修建泾渭渠。后代理陕西省教育厅长，赴灾区工作时遭土匪绑架，无钱自赎，被囚81天始告脱险。民国20年(1931)长江大水灾，他出任长江水灾赈济委员会常委兼灾区工作组总干事。是年，"九·一八"事变发生，又协助朱庆澜募捐接济东北抗日义勇军。民国23年(1934)重返教育界，任北平艺文中学校长，从事"道尔顿制"实验，并兼任香山慈幼院副院长。
民国26年(1937)抗战爆发，以教育部参事、赈务委员会专员身份，办理北方战区青年学生救济事宜。民国27年(1938)在西安收容战区中学生1700余人，亲自率领由凤翔步行至天水，创办国立第五中学。后任西南联合大学教授兼训导长。抗战胜利后，任国立昆明师范学院(1984年更名为云南师范大学)院长 。1949年赴印度出席联合国教科文组织的成人教育会议。1950年应邀任德里大学中央教育研究院客座教授。1954年到台湾，任台湾大学教授兼训导长，以及侨生辅导委员会主任，并担任"考试院"考试委员。1982年，病逝于台北。
同时查良钊先生也是现代武侠小说大家"金庸"(查良镛)和近代诗人"穆旦"(查良铮)的族兄，其中查良钊曾与"穆旦"共同在西南联大出任教职，前者为西南联大师范学院教授兼联大训导长，后者当时为一位年轻的青年助教，在学生中颇有影响，时人常将二人混淆。
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