在京师辑有《 宋会要辑稿》500卷，《 河南志》，《中兴礼书》，又撰写《 唐两京城坊考》，《 登科记考》。
嘉庆二十年（1815年），越天山穆素尔岭（今称木扎尔特达坂），游阿克苏、吐鲁番、乌鲁木齐，撰写《新疆赋》。
嘉庆二十四年（1819年）写出了著名的地理学专著《西域水道记》12卷，附有水道图，对研究新疆及其附近地区历史地理情况极富参考价值。又撰《新疆事略》，于城垣建置、关隘险要、满汉驻防、钱粮兵籍，言之甚详，后世赞为“千古未有之书”。
嘉庆二十五年（1821年），编定《 新疆识略》。所著《〈汉书·地理志〉集释》、《〈汉书·西域传〉补注》、《新疆赋》等，均为学者所推重。其他著述尚有：《 唐两京城坊考》、《 登科记考》、《宋元马政考》等。后人集其遗文为《徐星伯先生小集》。
《 新疆识略》的意义，对于流放中的徐松而言，是使他有机会开始了在梦中的土地上行程万里的考察，并最终以西域研究的系列著作圆满了自己的梦。而成就徐松西北历史地理学开创者荣誉的，正是道光以来被称为“大兴徐氏三种”或“西域三种”的《西域水道记》、《汉书西域传补注》和《新疆赋》，其中尤以《 西域水道记》最为著名。
徐松的西域系列被后世所看重的突出特点，是他因为编纂《新疆识略》而得到伊犁将军的支持，得以对天山南北进行了大量的实地调查。在七年的流放生涯中，徐松“于南北两路壮游殆遍，每所之适，携开方小册，置指南针，记其山川曲折，下马录之。至邮舍则进，仆夫、驿卒、台弁、通事，一一与之讲求。积之既久，绘为全图。乃遍稽旧史、方略及案牍之关地理者，笔之为记。”(龙万育《西域水道记》序)正是这种读万卷书与行万里路的态度与方法，使其著作具有了可以征信的品质。
在《 西域水道记》中，他创造性地根据内陆河流归宗于湖泊的现象，而将西域水道归结为十一个水系，并在体例上模仿《水经注》的写作方式，自为注记。其所包括的范围，是乾隆《皇舆西域图志》所载 嘉峪关以西 天山南北直至巴尔喀什湖以东以南的广大地区。在详细记载各条河流情况的同时，对于其流经地区的建置沿革、重要史实、典章制度、民族变迁、城邑村庄、卡伦军台、厂矿牧场、屯田游牧、日晷经纬、名胜古迹等，都有丰富的考证，正如王先谦称道《水经注》所说的那样，“因水以证地，而即地以存古”。在敦煌的历史沿革和地理风貌、莫高窟碑刻与洞窟的考证与论述上，徐松也著先鞭。在西域历史地理方面，如 龟兹千佛洞的揭示、北庭都护府的定位、汉唐西陲石刻的研究等，徐松无疑都是杰出的开创者。尤其是关于乾嘉时期新疆开发的史实，书中也有详细的描述。
《新疆赋》以葱岭大夫、乌孙使者相互问答，分咏天山南北地理之形势，乾隆平定西域之武功。历来治《汉书》者，对《西域传》中史实、地名多所阙疑，或者解析歧错。徐松以周历天山南北，并有编纂西域通志的重任，遂首先考订《西域传》中古代地名之沿革，以今证古，成《汉书西域传补注》二卷。其书注重地理沿革之考订，与《新疆赋》综述清代统一与开发史实的纵横交错，成为《西域水道记》的先声。
徐松在1820年（嘉庆二十五年）回到京师，此后将近三十年的时间，他成为领袖群伦的学坛宗师，以他为中心，出现了西北舆地和蒙元史研究的集体，共同完成了乾嘉学术朝经世致用方向的转型。在徐松五十六岁的时候，曾请人画《梦游图》记录他十三岁梦到伊犁而终又流放伊犁的因缘。其实，一直到他六十八岁生命的终结，在他不断夹签修改的《西域水道记》字里行间，都印证着他毕生圆满西域梦想的历程。
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