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科学家首次制备出基于全氧化物外延体系的人工反铁磁体

近日,中国科学技术大学与中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心双聘研究员吴文彬课题组在氧化物自旋电子学研究领域取得重大突破:首次制备出基于全氧化物外延体系的人工反铁磁体——[La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3]N,观察到随外加磁场清晰的具有层分辨的分步磁化翻转模式。该项成果以 All-oxide-based synthetic antiferromagnets exhibiting layer-resolved magnetization reversal 为题发表在《科学》杂志上【Chen et al., Science 357, 191-194 (2017)】。文章第一作者为博士生陈斌斌,通讯作者为吴文彬。


人工反铁磁体由于具有巨磁阻效应,被成功应用于商业磁存储等领域,使得当今云存盘和云计算等新兴产业成为可能。如今,人工反铁磁体不仅成为多种新型自旋电子学器件的重要组成部分(诸如磁随机存储器等),也是研究反铁磁材料的磁化动力学和磁畴结构等基础问题的重要载体。


长期以来,针对人工反铁磁体材料、物理和器件的研究多集中于过渡金属及其合金材料。过渡金属氧化物作为另一大类材料体系,因其高温超导、庞磁电阻、磁电耦合、铁电极化以及离子电导等一系列物理和化学效应,早已成为人们广为关注的研究对象。然而,在这类材料中,一种最基本的器件结构单元——全氧化物人工反铁磁体的缺失,严重阻碍了相关氧化物电子学和自旋电子学器件的研制和发展。


这是因为,制备全氧化物反铁磁体非常困难,需要解决三个重大问题,其一,磁性氧化物普遍存在所谓的“死层”,即随着薄膜厚度降低,其铁磁性衰退乃至消失,这极大地制约了氧化物人工反铁磁体的研制;其二,薄膜厚度起伏易导致相邻磁性层之间形成静磁耦合,而非反铁磁耦合,故构建超薄人工反铁磁体要求高质量的异质外延生长,保证各层均具有原子级平整和清晰界面;其三,要实现层间反铁磁耦合和具有层分辨的分步磁化翻转模式,磁性层必须具有较强的单轴磁各向异性;其四,反铁磁层间交换耦合源于RKKY相互作用或自旋极化隧穿,合适的非磁性层包括电子结构和缺陷态至关重要。


吴文彬课题组长期从事复杂氧化物的外延生长及物性研究,近年来针对上述问题开展了一系列深入的研究 [Appl. Phys. Lett. 103, 262402 (2013); 104, 242416 (2014); Nat. Commun. 6, 8980 (2015); Nature Mater. 15, 956 (2016); ACS Appl. Mater. Interfaces 8, 34924 (2016)]。课题组发现,La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)/CaRu1-xTixO3(CRTO)界面由于Mn-O-Ru间电荷转移可有效抑制LCMO铁磁层的“死层”效应;两种材料具有完全匹配的晶格参数和对称性,可得到完好的界面保证了多层膜和超晶格的外延生长;其低对称性正交结构使磁性层具有单轴磁各向异性;另外,在CRTO非磁层中Ru、Ti含量的变化导致其电子态和输运性能可调。


在此基础上,课题组在LCMO/CaRu1/2Ti1/2O3(CRTO)中发现了清晰的反铁磁层间交换耦合效应,首次观察到从表层和内部各磁性层分步磁化翻转模式,给出了耦合强度随各层厚度及温度的变化规律,以及可能的耦合机制。该工作无疑对氧化物自旋电子学的发展将起到重要的推动作用,同时也为功能氧化物界面的深入探索提供了新的平台和思路。


Science 杂志的审稿人评价称:“这是一项非常高水准的实验工作”,“当前的研究在样品质量和表征上堪称绝技”,“我认为这些结果非常有趣且潜在地开辟了研究其它氧化物多层膜的一个新方向”。


该工作受到国家自然科学基金、国家重点基础研究发展计划以及合肥大科学中心的项目资助。


图1:LCMO/CRTO人工反铁磁晶体结构表征:(A)X射线线扫描;(B)X射线倒易空间扫描;(C)断面HAADF-STEM表征;(D)界面EELS表征


图2:LCMO/CRTO人工反铁磁体磁性表征:(A)LCMO/CRTO与LCMO/CRO超晶格磁化曲线及磁滞回线;(B)具有不同周期LCMO/CRTO超晶格的磁滞回线;(C)LCMO/CRTO(N=4)超晶格两种可能的中间态磁构型;(D)LCMO/CRTO(N=10)人工反铁磁超晶格在不同外场下极化中子反射谱



图3:基于CRTO非磁层的人工反铁磁体的拓展:(A)两个人工反铁磁基本单元(N=2)的铁磁型叠加;(B)LSMO/CRTO(N=8)人工反铁磁晶体磁性表征


来源:中国科学院合肥物质科学研究院

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