AC: 地球环境研究所在ICP-MS-MS测量超高铀含量样品中痕量钚同位素取得进展

钚同位素是核试验、核事故、核设施废物排放和核燃料后处理等人类核活动的释放产物之一，由于其较高的放射性和化学毒性，且具有较长的半衰期而能够长期滞留于环境中，对人类的健康造成一定的威胁。但是由于土壤等环境样品中的钚同位素含量（<10^-12g/g）较低，同时铀同位素（尤其是²³⁸U）的存在对于钚同位素的测量存在很大的干扰，因此对于环境样品中超高水平铀存在时钚同位素的快速高效的测量，是目前环境中钚同位素测量的难点。

最近，中国科学院地球环境研究所I-129实验室的侯小琳研究员和张伟超博士，针对超高水平铀中痕量钚同位素的测量，建立了使用碰撞反应气的ICP-MS-MS测量环境样品中不同铀浓度中痕量钚同位素的高效方法。

通过对于不同碰撞反应气组合的研究，发现在使用NH₃-He和CO₂-He作为碰撞反应气时，ICP-MS-MS的测量结果最佳，其中在NH₃-He作为碰撞反应气时，钚同位素的灵敏度最高，可以用于一般环境样品中钚同位素的测量；CO₂-He作为碰撞反应气时，UH⁺/U⁺比值是目前已报道的ICP-MS测量值最低的，比已知的报道值低2个量级以上，此时99.9%的U⁺和UH⁺转化成UO⁺或者UO₂⁺，干扰被有效的去除，最终该方法准确测量了超高铀水平样品中的痕量钚同位素（²³⁸U/²³⁹Pu > 10¹²），为核应急响应等超高水平铀样品中的钚同位素提供了一种高效快速的测量方法。

图1 以CO₂-He作为碰撞反应气为例，ICP-MS-MS对于U⁺的去除和Pu⁺的测量

此外，本方法已经被国际标准物质验证，同时该方法也已经被成功应用于实际土壤环境样品中钚同位素的测定，本研究为钚同位素在土壤侵蚀、放射性来源、沉积物定年和洋流循环等示踪应用奠定了基础。

该项目得到科技部基础性工作专项、中国科学院国际合作局国际伙伴计划、国家自然科学基金、国家大气中污染成因与治理攻关项目等项目的资助。 

详文及链接见：

1）  Shan Xing, Weichao Zhang, Jixin Qiao, Xiaolin Hou*. Determination of ultra-low level plutonium isotopes (²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu) in environmental samples with high uranium [J]. Talanta, 2018, 187: 357-364.

https://doi.org/10.1016/j.talanta.2018.05.051

2）  Xiaolin Hou*, Weichao Zhang, Yanyun Wang. Determination of Femtogram-Level Plutonium Isotopes in Environmental and Forensic Samples with High-Level Uranium Using Chemical Separation and ICP-MS/MS Measurement [J]. Analytical Chemistry, 2019, 91: 11553-11561. 

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.9b01347

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