随着锂离子电池比能量的不断提高，传统的石墨材料已经无法满足高比能电池的设计需求，Si材料理论容量可达4200mAh/g（Li4.4Si），嵌锂电势与石墨材料接近，是一种理想的锂离子电池负极材料，但是Si材料在完全嵌锂状态下体积膨胀高达300%，这不仅仅会导致Si材料颗粒的粉化和破碎，引起SEI膜的破坏和再生长，消耗有限的Li，还会破坏负极导电网络，导致部分活性物质无法参与反应，从而导致含有Si材料的负极的可逆容量快速衰降。纳米化是解决Si负极体积膨胀的有效方法，例如纳米颗粒、纳米线和纳米薄膜等都是常见的抑制Si负极材料体积膨胀对本身结构破坏的有效方法。
在材料的生产的过程中缺陷的产生几乎是无法避免的，因此看似完美的纳米结构中也必然包含着一定数量的缺陷，有研究显示即便是在能够避免Si颗粒膨胀破碎的尺寸下，如果出现了一定的结构缺陷，也会导致Si颗粒在充放电过程中发生破碎，也就是说缺陷的存在导致了Si颗粒不发生破碎的尺寸进一步减小，不利于Si材料性能的提升。但是我们对于缺陷导致Si颗粒膨胀破碎的作用机理研究还比较少，北京大学的Le Yang（第一作者）和Hao-Sen Chen（通讯作者）采用光学原位观测的方法研究了不同形状缺陷对Si颗粒稳定性的影响，研究表明在Si负极嵌锂膨胀的过程中，裂纹首先从颗粒内部缺陷的顶角处产生，并迅速扩散导致Si颗粒的破坏，同时研究表明内部缺陷结构的曲率越大会导致Si颗粒越容易的发生破碎。
为了制备用于研究的Si负极，Le Yang以石英为沉底，通过磁控溅射一层30nm的Ti层，然后再溅射一层300nm厚的Cu层作为集流体，然后再沉积一层30nm厚的Ti层，最后采用制备光学传感器的方法，在上述的基底沉积上厚度为300nm，边长为50um的正方形Si颗粒。这些Si颗粒中共计有5中类型的椭圆形状缺陷（如下图所示），在长度方向上所有的缺陷都为b=15um，在宽度方向上5种结构的缺陷分别为a=3、6、9、12、15um，椭圆型状的缺陷的曲率定义为k=b／a2，因此随着宽度方向上的变小，会导致椭圆状的缺陷曲率显著增加，同时作者采用边长为50um的正方形无缺陷Si颗粒作为对照组。
下图c为具有不同结构缺陷的Si颗粒在充放电后的SEM图片，从图中能够看到所有的Si颗粒在充放电后，四个边的位置都发生了翘起的现象，表明Si颗粒与集流体之间发生了剥离。同时SEM图片还显示Si颗粒内部在水平方向上的缺陷是从颗粒内部缺陷的顶角的位置产生，内部缺陷曲率大的Si颗粒在充放电过程中更容易发生破碎。同时我们也注意到内部没有缺陷的Si颗粒，在经过充放电后在水平方向上没有产生明显的缺陷。
同时作者还通过原位的光学系统对Si负极在充放电过程中的结构变化进行了全程的跟踪，光学系统的研究显示Si颗粒型状变化主要发生在放电（嵌锂，相当于全电池充电过程）的过程中，上图d-i展示Si颗粒在不同的嵌锂状态下的形状变化，图中的红色箭头的位置标示出了裂纹最初产生的位置。从图中我们能够注意到所有的裂纹最初都是在缺陷的顶角处产生，也就是曲率最大的位置。从裂纹出现的前后顺序，我们也能够注意到缺陷的平均曲率越大，则出现裂纹的时间越早，Si颗粒也就越容易产生裂纹。
为了分析不同结构的缺陷对Si颗粒稳定性影响的机理，作者还采用有限元工具对充放电过程中具有不同结构缺陷的Si颗粒内部的应变分布情况进行了分析。从图c展示了不同结构缺陷的Si颗粒内部的应变分布情况，可以看到应变最大的位置主要分布在缺陷的顶角位置，这也解释了为何裂纹总是从缺陷的顶角位置出现。上图d则展示了在整个嵌锂过程中不同缺陷的Si颗粒中应力变化的过程，从图中能够看到缺陷的曲率越大，则应变变化曲线的斜率也就越大，意味着在嵌锂过程中产生的应变也就越大。上图e展示了不同的Si颗粒的应变平均浓度，可以看到曲率最大的Si颗粒（a/b=0.2）的应变平均浓度是曲率最小的Si颗粒的两倍，这也解释了为何Si颗粒失效的前后顺序是按照缺陷的曲率排布的。
Le Yang的研究表明虽然Si材料纳米化能够有效稳定Si颗粒，减少体积膨胀过程中的破碎、粉化现象，但是Si颗粒内部的不规则形状缺陷却会导致原本稳定的Si颗粒在体积膨胀时从缺陷的曲率最大的位置产生裂纹，进而导致Si颗粒的破碎和失效，降低Si颗粒的稳定性。因此在高性能Si材料的生产过程中颗粒内部的缺陷也是需要重点控制的内容，避免在Si颗粒内部产生曲率很多的缺陷，能够有效的提升Si颗粒的稳定性，提升Si负极循环性能。
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