通讯作者是Richard R. Shrock和Amir H. Hoveyda
该研究报道了催化烯烃复分解反应获得Z-型产物,并将其运用于天然产物的合成烯烃复分解反应:
如上图所示,烯烃复分解反应,可能产生六种复分解产物。并且,由于Z-型烯烃热力学上的不稳定性,导致其合成制备困难
因此,研究的关键在于:
设计合理的烯烃复分解反应催化剂,使得催化过程,有利于Z-型烯烃的生成
基于上述构想,作者设计了一系列催化剂,并进行交叉复分解反应研究:结果表明,复合物1a作用下,仅需要反应两个小时,转化率达到85%,并且目标化合物收率为73%,令人欣慰的是Z/E比达到了98:2其他复合物1b和2,虽然也有很高的Z/E比,但是转化率不理想
另外,当使用复合物4时,反应在10分钟,即可达到80%的转化率,但是Z/E比接近50/50,没有良好的选择性研究获得最佳反应条件后,作者开始将该方法进行底物适用性研究:上述结果表明,该方法具有良好的底物适用范围,虽然部分产物收率中等,但是可以高选择性地制备Z型烯烃,这就是该方法最大的优势所在
实验结果表明,该方法对底物多种官能团具有良好的容忍性,并且,可以用于结构复杂化合物的官能化
最后,分享一下实验方法:
作者通过对反应机理的深入研究,通过改造催化剂,达到了良好的反应选择性,这就是该研究值得赞扬的地方
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