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ES&T | 丹麦技术大学:磁铁矿改变产甲烷菌与硫酸盐还原菌之间的代谢相互作用
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2023.10.22 湖南

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【研究背景】

众所周知,硫酸盐的存在降低了厌氧消化系统中的甲烷产量。硫酸盐还原菌可以将硫酸盐转化为硫化氢,与产甲烷菌竞争H2和乙酸盐等底物。

厌氧消化(AD)是一个复杂的过程,涉及不同的微生物群,降解产生甲烷(CH4)的化合物的异质混合物。简言之,复杂有机物的水解导致形成更简单的分子,这些分子经过一次发酵以获得乙酸盐、二氧化碳(CO2)、氢气(H2)和甲酸盐,然后二次用于获得CH4。甲烷生成根源的精细平衡可能会受到抑制,如高氨或挥发性脂肪酸浓度,或竞争,如产甲烷菌和硫酸盐还原菌之间的竞争─SRB。在厌氧生物反应器中,硫化合物如蛋白质、硫酸盐、硫代硫酸盐和亚硫酸盐的存在会导致形成剧毒和腐蚀性的硫化氢(H2S),但去除这种化合物仍然没有明确的答案。

硫酸盐(SO42-)被SRB还原为H2S,SRB消耗产甲烷菌使用的相同底物,包括乙酸盐和电子供体,包括甲酸盐和H2,确实产生了竞争行为,并最终限制了生物甲烷的生产。基于间接种间电子转移(IIET)的产甲烷作用─包括种间氢转移和/或种间甲酸盐转移─是速率限制步骤,因为高能电子供体,例如甲酸盐和H2,仅在它们的浓度保持较低时产生。此外,SRB超过产甲烷菌,因为与CO2还原相比,硫酸盐还原在能量上更有利。 基于IIET的甲烷生成的另一种选择是基于种间直接电子转移(DIET)的共养机制,其中外生电细菌可以直接向电养古菌提供电子。

先前已评估,在基于产甲烷饮食的过程中,与多血红素c型细胞色素(MHCs)相关的导电菌毛(e-pili)发挥着基本作用。这些膜结合的导电结构广泛参与细菌和古菌中生物-非生物界面的细胞外电子转移。然而,最近有研究表明,具有饮食能力的微生物的鉴定并不局限于e-pili和MHCs的存在。 事实上,微生物外部的特定电子导电结构,即导电材料(CM),有可能增强厌氧生物膜的电活性。这种导电材料的例子是腐殖酸、膜中的金属离子含量和生物膜聚合物。然而,这些系统中电子转移的分子机制还没有完全理解。腐殖化合物经历了多次还原和氧化步骤,从而将电子从一个微生物细胞转移到另一个,而磁铁矿可以形成连接细胞的导线并允许电子流动,而不需要氧化还原反应。可以对碳基CM提出分类,如生物炭、颗粒活性炭(GAC)、碳纳米管(CNTs)和非碳基CM,如磁铁矿(Fe3O4)和不锈钢。

作为一种非碳基氧化铁,磁铁矿是一种铁磁性矿物,通常以Fe3O4的形式存在,通过取代分布在e-pili中的OmcS蛋白来提高电子转移能力。此外,铁原子在磁铁矿分子中的位置可以提供可用于合成生物之间的电子转移的导电性质;这可能导致AD期间有机物的降解速率增加。有压倒性的证据表明,在基于甲烷的饮食系统中添加磁铁矿具有多种积极作用,例如,包括CH4生产率的提高、滞后相的减少,以及更有效地去除许多有毒中间化合物(如苯甲酸酯、菲)。然而,据我们所知,磁铁矿对SRB和产甲烷菌之间竞争的影响,以及该化合物对复杂微生物群中H2S去除和整体动力学的影响,仍有待明确阐明。

【要点1】

本工作旨在阐明沼气生产中的微生物相互作用,并评估电子导电材料在暴露于高硫酸盐浓度后恢复甲烷生产的有效性。磁铁矿的添加导致沼气中甲烷含量升高,硫化氢水平急剧下降,表明其有益效果。

【要点2】

此外,挥发性脂肪酸的消耗速率增加,尤其是丁酸盐、丙酸盐和乙酸盐。以基因组为中心的宏基因组学是为了探索主要的微生物相互作用。产甲烷菌和硫酸盐还原菌之间的相互作用是竞争性的和合作性的,这取决于产甲烷菌的种类。在添加磁铁矿和丁酸盐氧化的同养伙伴后,属于甲烷单胞菌属的微生物物种的相对丰度增加,特别是属于同养单胞菌。

【要点3】

此外,瘤胃球菌(Ruminococcus sp.DTU98)和其他属于绿弯菌门的物种与硫酸盐还原菌的存在呈正相关,这表明基于饮食的相互作用。总之,这项研究为磁铁矿的应用提供了新的见解,通过去除硫化氢,促进基于饮食的共养微生物相互作用,以及揭示产甲烷菌和硫酸盐还原菌之间竞争和合作相互作用的复杂相互作用,来提高厌氧消化性能,受特定产甲烷菌群的影响。

【环境意义】

研究考察了磁铁矿对城市生物硫酸盐AD的影响。磁铁矿的添加使CH4产量增加了10%。此外,它允许硫沉淀,将H2S顶部空间含量从~5000降低到<20ppm。总的来说,补充磁铁矿有利于不同的微生物与产甲烷菌和SRB的相互作用,涉及不同的代谢途径和电子穿梭。

因此,基于AD饮食的工艺被证明是促进富含SO42-的有机残留物降解的替代策略。正如VFA消耗增加所证实的那样,添加磁铁矿是一种新的策略,可以减轻OLR波动的影响,这可能会对产甲烷微生物组造成严重压力。事实上,当添加磁铁矿时,SRB、SAOB和SBOB被发现富集,突出了它们在促进TVFA降解中的主要作用。

最后,SRB和古菌之间的关系被发现比仅仅竞争同一底物更复杂;具体来说,SRB可以分别与氢营养产甲烷菌和乙酰乙酸碎屑产甲烷菌进行合作或竞争性相互作用。

(论文详情    请点击阅读原文)

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