​吉大《CEJ》：界面离子固定化，实现高效率钙钛矿发光二极管！

金属卤化物钙钛矿型发光二极管（PELED）是一种新兴的低成本溶液可加工技术，具有高的颜色纯度和可调的发射波长。然而，钙钛矿发射层和电荷传输层之间的界面缺陷严重限制了器件性能的提高，尤其是对于同时具有高亮度和良好外部量子效率的器件。

在此，吉林大学的研究人员们提出了一种简便可靠的界面修饰策略，以实现在高亮度下具有高外部量子效率的高效PeLED。通过用碱金属离子（K+、Na+）和弱酸离子（柠檬酸根离子）修饰空穴传输层，制备了表面覆盖率高、界面缺陷少的钙钛矿薄膜。结果表明，在连续电流驱动下，PeLEDs获得了80288 cd/m²的高亮度和13.02%的高外量子效率。更值得称赞的是，制备器件在高亮度和高电流密度下表现出EQE的低roll-off行为，因为钙钛矿和电荷传输层界面上的卤化物阴离子和铅阳离子空位被有效抑制。相关论文以题目为“Perovskite light-emitting diodes with low roll-off efficiency via interfacial ionic immobilization”发表在Chemical Engineering Journal 期刊上。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721039255

最近，由于卤化铅钙钛矿具有诱人的电学和光学特性，它已成为下一代全彩显示和光伏技术的候选材料。除了高载流子迁移率外，长载流子扩散长度和高吸收系数在太阳能电池中也起着重要作用，易于发射调谐、高颜色纯度和灵活性使其在发光二极管中获得成功。到目前为止，PeLEDs的外部量子效率（EQE）在绿色、红色和近红外区域已超过20%。迄今为止，PELED的两种主要器件结构是传统的和倒置的结构，如PEDOT：PSS、钙钛矿、TPBi、LiF、Al和ZnO 、钙钛矿、TFB、MoO3、Au。与后者相比，关于前者的报道更多。

然而，传统结构通常会导致诸如低亮度、高开启电压和严重的效率衰减等副作用。效率衰减是PeLED性能的一个重要指标。过快的效率衰减将严重降低设备稳定性，增加能耗，并大大减缓钙钛矿的商业化。为了获得高效率和亮度，空穴传输层（HTL）通常采用复杂的多层结构，如TFB、PVK、PEDOT/TFB、PEDOT/TFB/PVK、NiOx /TFB/PVK等。到目前为止，使用单HTL和多HTL的PeLEDs的峰值效率分别为20.3%和20.5%。然而，复杂的器件结构将不可避免地导致更多的界面问题和制造成本，并伴随着由于强烈的俄歇复合而导致的高亮度下的严重效率衰减。

因此，为了实现同时具有亮度和EQE的Peled，对于低滚降效率的高性能Peled，应更加重视电荷输运层和界面激子动力学的精细调节。在以前的报告中，已经提出了许多策略来修改空穴传输层以改善器件界面，例如乙醇胺、氯化钠、硫酸钾、聚苯乙烯磺酸钠等。这些工作证实，界面改性是改善PeLED性能的一种相对简单有效的方法。 （文：爱新觉罗星）

图1：柠檬酸钠界面改性剂的影响。SEM图像（a）。接触角（b）的图像。XRD图谱（c）。相对PL和吸收光谱，在紫外光（d）下钙钛矿薄膜的照片。405 nm激发下的时间分辨PL衰减曲线（e）柠檬酸钠掺杂量分别为0、3、6、9 mg/ml（f）的SC-PEDOT:PSS上绿色发光（525 nm）钙钛矿薄膜的光致发光量子产率（PLQYs）。

图2：在纯PEDOT:PSS（a）上形成钙钛矿薄膜。SC-PEDOT:PSS表面钙钛矿薄膜的形成及界面柠檬酸盐和钠离子（b）的作用机理。

图3：优化PeLED结构的SEM图像（a）。优化的PeLED器件结构示意图（b）。EL光谱（c）。有无柠檬酸钠界面修饰的PeLEDs器件性能。最大亮度对比度（d）。L-V和J-V曲线（e）。EQE-J曲线（f）。最佳设备的性能是在不同的测试间隔下进行的。L-V和J-V（g）。CE-J（h）。EQE-J曲线（i）。