图5.a) Co-CoN4上含氧中间体的优化几何结构;b–d) Co-CoN4、金属Co和CoN4模型上O原子的DOS图;e) U = 0 V 时 ORR 的吉布斯自由能图,f) U =
1.23 V 时 ORR 的吉布斯自由能图,以及 g) Co-CoN4、金属 Co 和 CoN4 模型上 U = 1.23 V 时 OER 的吉布斯自由能图。
图6.a) 带共CoN4@NCNs催化剂的可充电ZAB示意图;b) 基于共CoN4@NCNs和Pt/C+RuO2的ZAB的电路图;c) Co-CoN4@NCNs和Pt/C+RuO2基ZAB的充放电极化曲线;d) 基于共CoN4@NCN和Pt/C+RuO2的ZAB的功率密度图;e) 电流密度为 10 mA cm−2的Co-CoN4@NCNs 和 Pt/C+RuO2 ZAB 的恒电流放电极化曲线;(f) 电池在不同电流密度下的放电曲线;g)
可充电 Co-CoN4@NCNs 和 Pt/C+RuO2基 ZAB 在 10 mA cm−2时的恒电流循环稳定性。 本研究采用简易配位桥接策略构建嵌入三维多孔NCNs的双功能Co-CoN4杂化活性位点。使用XRD和XPS分析的组合来确认Co-CoN4杂化活性位点的形成。原位拉曼光谱显示,一些Co-CoN4活性位点转化为COOH中间体有助于提高OER性能。DFT计算表明,原子Co-N位点与金属Co位点之间的电子关系促进了Co-N位点的双功能ORR/OER活性CoN4@NCNs。共CoN4@NCNs在KOH溶液中的OER(η = 310 mV @ 10 mA cm−2)和ORR (E1/2 = 0.83 V)表现出出色的双功能性能。基于Co-CoN4@NCNs的可充电ZAB具有1.47 V的大开路电压、118.8 mW cm−2的高放电峰值功率密度、776.7 mAh g−1的高规格容量和1500次循环的出色循环稳定性,优于基于Pt/C+RuO2的ZAB。这些特性可以为开发用于绿色储能和转换技术的高效多功能催化剂提供新的参考。(文:SSC)