剑桥《ACS Energy Lett》：织构钙钛矿的多模微尺度成像−硅串联太阳能电池

卤化物钙钛矿/晶体硅（C-Si）串联太阳能电池的功率转换效率超过了单结电池的极限。然而，嵌入在这种金字塔型多结结构中的钙钛矿材料的局部光-物质相互作用以及对器件性能的影响还没有很好的理解。

来自剑桥大学等单位的研究人员报导了钙钛矿型半导体沉积在不同的C-Si织构方案的微尺度光电特性。发现了在卤化物钙钛矿薄膜中，光致发光（PL）与几何表面结构有很强的空间和光谱依赖性，这决定了潜在的晶粒间PL的变化。光致发光响应取决于纹理设计，较大的金字塔会引起山谷和金字塔的不同光致发光光谱，这种影响可以通过小金字塔来缓解。此外，当C-Si大金字塔进行二次平滑刻蚀时，会出现优化的准费米能级分裂和PL量子效率。作者的结果表明，需要对纹理进行整体优化，以最大化两个吸收层的光进出耦合，并且最佳几何结构和光电性能之间存在良好的平衡，这将指导未来的器件设计。相关论文以题目为“Multimodal Microscale Imaging of Textured Perovskite−Silicon Tandem Solar Cells”于ACS Energy Letters期刊上。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c00568

下一代高性能光伏（PV）电池最有希望的候选材料是一种成熟可靠的材料（晶体硅，c-Si）与一种新的具有破坏性的材料（卤化物钙钛矿）的组合，即钙钛矿/c-Si多结太阳能电池。最有效的单结c-Si器件由微米大小的金字塔组成，金字塔位于c-Si吸收体的后表面和前表面，通过减少反射损失和增强高折射率材料中入射光的捕获来增强光子在c-Si吸收体中的吸收。通过在单片串联器件的金字塔结构上直接沉积卤化物钙钛矿基顶部电池，c-Si保持了其高光学性能，并且与单结太阳能电池相比，整个器件堆栈更有效地利用太阳光。

卤化物钙钛矿半导体采用ABX₃晶体结构，其中A是一价阳离子（甲基铵、甲脒（FA）和/或Cs），B是二价金属（通常是Pb或Sn），X是卤化物（通常是Br和/或I）；最高性能的成分在其A和X位置有混合成分。虽然新生的卤化物钙钛矿材料类别仍然面临许多挑战，例如各种性能的异质性由局部缺陷分布引起，和长期稳定性问题，他们已经达到了功率转换效率(η)超过25%的单结太阳能电池具有良好的稳定性。当耦合到串联器件中，以c-Si为底单元时，多结η 超过29%，超过了单结c-Si太阳能电池的纪录(∼26.7%），并将该技术视为极具商业化前景的技术。

尽管主材c-Si太阳能电池具有间接的带隙，但其效率如此之高的原因之一是对器件结构（包括纹理）的明智设计，以实现接近最佳的光管理。因此，与织构设计相比，以c-Si为底电池的任何平面多结光伏器件的功率输出最终将受到限制（尤其是光电流）。最近，报道了利用各种技术在微尺度c-Si金字塔上制备卤化物钙钛矿型顶电池。（文：爱新觉罗星）

图1.（a）双结串联装置内不同层的横截面示意图（不按比例）。(b）扫描电子显微镜（SEM）二次电子（SE）图像，显示了金字塔形织构和尺寸分布。插图SE图像突出显示了共形钙钛矿涂层(c）（AFM）图谱；(d）J− V曲线。

图2.钙钛矿的PL图（a）λ em=765 nm和（b）λ em= 785 nm。虚线白色框表示AFM贴图的区域(c） 50× 50μm 2 AFM图像（d）λ em峰值最大地图 (e）PL光谱 (f） AFM（黑色）和PL峰值最大值（g）照明通量 (h）钙钛矿光子发射的FDTD模拟表明，（i）光学显微镜（PL）和（j）FDTD计算钙钛矿发射强度。

图3.（a）−(c）AFM图显示了5种钙钛矿/c-Si织构方案的形貌（d）−(f）光致发光中提取光致发光峰极大值图（g）−(i）从面板中黄线表示的切片中提取的PL峰值最大线迹

图4.（a）−(c）三种钙钛矿/c-Si织构方案的准费米能级分裂（QFLS）图定量地显示了局域结构(d）基于（a）中的映射的三种蚀刻方案的QFLS值的直方图(e）宏观的三个样本的相对PL量子效率（PLQE）响应表明其性能趋势与QFLS一致；