用于C-C偶联和CO2加氢合成乙醇的活性中心

本期文章：《美国化学会志》：Online/在线发表

美国布鲁克海文国家实验室Ping Liu团队报道了Cu/ZnO(0001)表面上Cs诱导的用于C−C偶联和CO2加氢合成乙醇的活性中心。相关研究成果发表在2021年7月23日出版的《美国化学会杂志》。

将大气中的主要污染物二氧化碳高效转化为乙醇或高级醇是多相催化领域的一大挑战，在基础科学研究和工业应用中都引起了极大的兴趣。

该文中，研究人员报道了在ZnO（0001）衬底上共沉积Cs和Cu所产生的催化剂上催化二氧化碳加氢生成甲醇和乙醇。研究人员采用了催化测试、X射线光电子能谱（XPS）测量、基于密度泛函理论（DFT）和动力学蒙特卡罗（KMC）模拟的计算相结合的方法。XPS结果表明，从Cs/Cu（111）到Cs/Cu/ZnO（0001）催化剂，反应机理发生了明显的变化。Cs对C-C偶联的促进作用是Cs、Cu和ZnO组分协同作用的结果，导致表面生成CHx和CHyO物种。

根据基于DFT的KMC模拟，Cs沉积在Cu–Cs–ZnO界面引入了具有独特结构的多功能位点，特别是能够促进与CO2的相互作用，从而主要通过甲酸盐途径合成甲醇。更重要的是，它调节CHO结合的强度足以促进HCOOH通过甲酸盐途径分解为CHO，同时进一步氢化为甲醇。CHO结合的微调也使CHO对紧密排列，以促进C–C耦合并最终合成乙醇。

该研究为在广泛使用和低成本的铜基催化剂上实现高活性和高选择性的二氧化碳转化为高级醇开辟了新的可能性。

附：原文链接

Title: Cesium-Induced Active Sites for C–C Coupling and Ethanol Synthesis from CO2 Hydrogenation on Cu/ZnO(0001) Surfaces

Author: Xuelong Wang, Pedro J. Ramírez, Wenjie Liao, José A. Rodriguez, Ping Liu

Issue&Volume: July 23, 2021

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