昆明理工大学Chem揭示CO2催化制甲醇中水的作用

去年，昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室王华教授、李孔斋教授与美国哥伦比亚大学陈经广教授在化学类顶级综合期刊Chem上发表了题为“Strong evidence of the role of H2O for affecting methanol selectivity from CO2 hydrogenation over Cu-ZnO-ZrO2”的研究论文，昆明理工大学王华教授、李孔斋教授和美国哥伦比亚大学陈经广教授为论文共同通讯作者，王华教授博士生王禹皓为论文共同第一作者。学校高文桂副教授、纳薇副教授和美国布鲁克海文国家实验室Zhenhua Xie博士也参与了该项研究，昆明理工大学为第一作者和第一通讯作者单位，论文所有实验工作均由昆明理工大学团队完成。

CO2是造成温室效应的重要因素，将CO2转化为大宗化工产品或液态燃料（如甲醇）是有效的减排方式之一。尽管国际学术界对CO2加氢制甲醇反应进行了大量研究，但对该过程的催化机理仍未有全面认识。水是CO2加氢制甲醇最重要的副产物之一，对CO2转化率和甲醇选择性都至关重要。然而，水在CO2转化机理方面的作用一直处于推测阶段。

王华教授团队采用原位红外和瞬态同位素示踪实验研究了Cu-ZnO-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇过程中水的作用机制。研究表明，水与甲氧基的水解反应是甲醇生成的最后一步，而非通常认为的甲氧基继续加氢反应。研究发现解离脱附水是与甲氧基反应生成甲醇的活性物种。催化剂的三维有序大孔结构可有效促进水在催化剂颗粒间的扩散速率，从而获得高的甲醇选择性。此外，在反应气中加入少量的水能够提升甲醇产率。

王华教授团队长期从事冶金节能减排方面的研究，本论文是该课题组在Nature Communications发表CO2资源化论文后的又一重大突破。该项成果得到了国家科技支撑计划和国家自然科学基金等多项资助。

Chem是国际顶级学术刊物Cell的首个化学类姊妹刊，致力于推广化学及其交叉领域的创造性突破，刊发旨在解决全球性挑战的应用和基础研究论文，2019年影响因子18.205。

来源   昆明理工大学 

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419304772

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