【全文翻译】National Science Review | 大陆尺度土壤无机碳的大量损失

" Work hard will give someone achievement. " -- 科白君

"经典-全文翻译"专题·第1篇

  翻译 | 陈大健

  编辑 | 科白维尼

大气酸沉降和农业施肥造成土壤普遍酸化，这可能极大加速了土壤中碳酸盐的溶解和CO₂的释放。然而，迄今为止，很少有研究涉及这些过程。本研究使用meta分析和全国范围内的土壤调查数据来研究中国土壤无机碳（soil inorganic carbon， SIC）储量的变化。结果表明，在1980年至2010 年期间，表层土（0-30 cm）中的SIC储量已经下降，总体下降约8.99±2.24% (1.37±0.37 Pg C)。全国SIC损失量（0.046 Pg C yr-1）和农田SIC损失量（0.016 Pg C yr-1）分别约占陆地碳库的17.6-24.0%和农田土壤有机碳库的57.1%。氮沉降和气候变化对SIC循环有着深刻的影响。据估计，到2100年，约19.12-19.47%的SIC储量将进一步减少。SIC的消耗可能会抵消全球旨在进行生态系统碳固存的大部分努力，这强调了更好地理解氮和碳循环的间接耦合机制和有效的对策以减少SIC损失的重要性。

文章信息

标题：Significant loss of soil inorganic carbon at the continental scale

期刊：National Science Review

作者：宋效东 副研究员（第一作者）、张甘霖研究员（通讯作者）

单位：中国科学院南京土壤研究所土壤与农业可持续发展国家重点实验室（第一单位）

时间：2021-07-02

2021年影响因子/JCR分区：17.275/Q2

DOI：https://doi.org/10.1093/nsr/nwab120

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01 研究背景

据估计，在上层 2m 土壤中，全球土壤有机碳 (SOC) 和土壤无机碳 (SIC) 储量分别为 1993 Pg C 和 大于 2300 Pg C。随着地球的植被逐渐变多，生物碳的固存意义重大。同样，在过去三十年中，个别国家（例如中国）的SOC也增加了。与SOC相反的是，SIC形成缓慢且被认为是具有时间稳定性的。因此，SIC库动态极少被关注。尽管如此，最近的研究表明，环境变化，如化肥使用、全球变暖和大气酸沉降，已经导致全球土壤酸化明显，特别是农田系统中，而这可能会加速SIC的周转（SIC的源汇）。此外，土地利用的变化也可能影响SIC的循环。

高达90% SIC对占地球陆地表面约 41% 的干旱和半干旱地区的土壤总碳储量有贡献。我国超过五分之二的土地被干旱和半干旱生物群落覆盖（约 430 万平方公里）。作为世界第二大经济体和人口最多的国家，我国经历了快速的土地利用变化，植树造林和农业集约化的巨大发展，化肥投资不断增加。我国也制定了许多环境政策和法律来保护陆地生态系统。尽管中国农田、林地和草地的土壤酸化明显，这些驱动因素对SOC的土壤碳动态的影响已被广泛报道，但对土壤无机碳的报道却很少。由于广泛的土壤酸化，中国SIC的变化可能会释放大量的碳并抵消SOC的固存。然而，区域或国家尺度的报告结果是基于 1980 年代第二次全国土壤调查的观测数据获得的，缺乏当今的土壤数据。尽管其重要性得到公认，但由于数据的限制，近几十年来我国土壤无机碳库的时空变化仍是不确定的和不完整的。

02 结果和讨论

 1. 土壤无机碳的历史变化

为了填补数据空白，我们开展了全国土壤采样调查‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍（2009-2019年），并将数据与以往土壤调查的遗留数据进行比较，以评估中国农田、森林和草地的SIC库（0-30厘米）的变化（补充材料图1）。研究区域从中亚附近到欧亚大陆东部。土壤数据集共有三个子集，共有13769个样本，包括1980年代的、2000年代的以及2010年代的。以1980年代全国土壤数据作为对照样本。2000年代的土壤数据是从出版物中综合而成的，为了进行验证。

补充图S1：不同时期6个农业生态区的采样点

配对t检验（p < 0.001）的结果显示在2299个配对样本中，SIC储量（0-30 cm）的总体变化是显著的，并且SIC密度（SICD）的平均值在1980 年和2010 年分别为 3.55 kg C m^-2和3.21 kg C m^-2。与1980年的对照相比，2010 年中大约有56.5%的配对点位表现出下降趋势。中国农田、森林和草地的SICD平均减少量分别了0.34 kg C m^-2、0.38 kg C m^-2和0.35 kg C m^-2。这三个生态系统的平均下降速率分别为11.33 g C m^-2yr^-1、12.67 g C m^-2yr^-1和11.67 g C m^-2yr^-1（图2）。本研究还通过使用10公里到50公里范围内的配对样本计算了SIC库的总体变化（补充图S2），在所有情况下都发现了净SIC的损失。下降趋势与基于1980年代和2010年代所有观察结果的非配对t检验以及2000年代meta分析中公布的数据基本一致（补充图S3）。值得注意的是，基于非配对比较，林地SIC的变化是显著的；六个农业生态区的SICD变化不同（补充图S4）。具体来说，除北部和东北地区外，中国农田的SICD显著减少。北部地区林地、以及北部和西南地区的草地SICD显著下降。

图2. 中国SIC动态变化及其主要控制因素。表层SIC的流失主要包括径流进入水生系统、淋溶到底土、风蚀和向大气排放二氧化碳。

补充图S2：成对样本的SICD变化以及增加成对样品之间最大欧氏距离时土壤样品数量的变化

补充图S3：20世纪80年代至2010年代SICD的变化

补充图S4：不同农业生态区SICD的变化（对表层土0～30cm进行配对t检验）：华东（a）、华北（b）、东北（c）、西北（d）、中南（e）和西南（f）

图1. 20世纪80年代至2010年中国0-30cmSICD的变化

配对（图1）和非配对比较（补充图S3）同时显示了净SIC损失。此外，还将本研究的结果与最近关于SIC时空变化的研究进行了比较（补充表S1）。不同地理区域SIC的积累和形成是复杂的，SOC、SIC和CO₂之间的转化可能存在很大差异，特别是在土地利用变化后。尽管如此，本结论与区域尺度上的研究结果一致，可以为预测气候和土地利用变化的后果提供一个重要的观测基准。 

对1980年和2010年收集的观察结果进行外推，从而估计表层SIC储量的时空变化（补充文本，图3以及补充图S5）。为了满足大型计算需求，我们开发了一个名为“ParallelDSM”新的R包并进行土壤制图。随机森林（RF）方法在1980年和2010年代的R²分别为0.31和0.42，优于其他考虑的算法（补充图S6）。因此，仅采用随机森林方法而不是集成方法来进行空间预测。为了评估预测的不确定性，生成了100次模拟的标准偏差(STD)的空间分布（图3b和补充图S5 b和d）。在一些SICD高的地区发现了高标准偏差的高不确定性（图3和补充图S5）。SICD空间格局呈现出与1980年和2010年气候地质带一致的明显格局，SICD平均值分别为1.64±0.14 kg C m^-2和1.50±0.14 kg Cm^-2。高SIC主要集中在干旱和半干旱地区（中国北方和西北地区）（补充图 S5）。1980-2010 年，表层土（30 cm）内SIC总储量减少了8.99±2.24%（1.37±0.37 Pg C），其中约三分之一损失在西北地区（图3和补充表S2)。除东北区（SIC储量增加12.50±4.71%（0.09±0.03 Pg C）以外的所有农业生态区都经历了SIC的净损失。具体而言，中南部SIC损失最快，为26.47±4.03%（0.27±0.05 Pg C），可能是由于岩溶地区岩性碳酸盐浓度高造成的。

图3. 1980年至2010年中国表层土壤（0-30cm）SICD变化的空间分布: (a）近三十年来0-30cmSICD的平均变化；(b）基于100次模拟的SICD变化的标准差。插图是每个地图的相对频率直方图，其中红线表示平均值。

补充图S5：1980年至2010年中国表层土壤（0-30cm）SICD的空间分布与变化：（a）基于80年代100次模拟，绘制的0～30cmSICD值的空间分布；(b）基于80年代100次模拟的预测标准差（STD）的空间分布；(c）基于2010年的100次模拟，绘制的0～30cmSICD值的空间分布；(d）基于2010年100次模拟的预测标准差（STD）的空间分布。插图是每个地图的相对频率直方图，其中红线表示平均值。

补充图S6：100个预测精度评估结果: （a）均方根误差（RMSE）和（b）决定系数（R²）。每个框中的红色实心正方形表示平均值。GWR：地理加权回归，QRF：分位数回归森林，RF：随机森; XGBoost：极端梯度增强

2010年，利用三维土壤制图技术估算了0-3m土层的SIC储量。深度函数占SIC质量密度垂直变化的36-89%（补充图S7），因此，缺失的SICD值被计算到3m的土壤深度。随机森林模型对0-1m、1-2m和2-3m处的估计得出了最准确的预测（补充图S6）。SICD图表明，生态系统或农业生态区域中，大量SIC都埋在底土中（补充表S3）。我国SIC储量为53.58±0.57 Pg C、134.96±0.91 Pg C和232.21±1.21 Pg C。西北地区约有47%的SIC储量，上部1m、2m和3m的SIC储量分别为24.82±0.37 Pg C、62.52±0.54 Pg C和108.57±0.62 Pg C。各生态系统顶部3m的SIC库各不相同（补充图S8）。例如，农田对东部和东北部SIC库的贡献最大（分别为4.71±0.05 Pg C和5.68±0.10 Pg C）。中南部林地SIC含量较高（4.28±0.11 Pg C）。在其他三个地带，大量的SIC储存在草地中。所报告的1m深度SIC储量与20世纪80年代遗留数据的预测一致，SIC减少率与不同区域或生态系统的研究一致。0-30cm处SIC储量的变化大于最近的估计。这一结果可归因于2010年缺乏直接观测，这可能是这些研究中不确定性的主要来源。在中国农田中，表层土壤（0-20cm）的有机碳储量增加率为14 g C m^-2 yr^-1，0-30 cm土壤的SOC储量增加率约为21 g C m^-2 yr^-1，乘以定义为深度比（30 cm/20 cm）的膨胀系数，约为SIC损失率（11.33 g C m^-2 yr^-1）的两倍；图1）。值得注意的是，SIC库（0-30cm）（补充表S2）的总体变化与国家SOC库（SOC）的变化幅度相同，深度为1 m。林地SIC的平均损失率（7.7±2.4 Tg C yr^-1）大于SOC的平均损失率（4.0±4.1 Tg C yr^-1），SIC在农田（16.0±1.4 Tg C yr^-1）和草地（0.7±1.3 Tg C yr^-1）的流失率均低于SOC（26.0±11.0 Tg C yr^-1和6.0±1.0 Tg Cyr^-1）。中国各地（46 Tg C yr^-1）和农田（16 Tg C yr-1）的平均SIC损失（补充表S2）分别约占陆地碳库的17.6-24.0%和农田SOC库的57.1%。此外，SOC积累的潜力尚不清楚，但近期的结果显示并不十分乐观。总之，SIC对土壤碳库的”负贡献”远远不能忽略。为维持全球陆地碳平衡，应在IPCC正在进行的第六次评估报告和“4/1000”倡议战略计划中考虑SIC对全球变化的反馈。

补充图S7：根据观测结果拟合的SIC质量密度的深度函数：东部区域山地（a）、北部区域草地（b）、北部区域山地（c）、东北区草地（d）、西北区草地（e）、西北区域山地（f）和西北区域森林（g）、中南区水稻（h）、西南区草地（i）和西南区水稻（j）。黑色圆圈表示每个深度增量（10 cm）的SIC质量密度的平均值。

补充图S8：中国底土层SIC密度的空间分布：(a）基于100个模拟，绘制的0-1m土壤中SICD值的空间分布；(b）基于100个模拟，绘制的0-1mSICD值标准差（STD）的空间分布；(c-d）和（e-f）与（a-b）相同，但分别适用于0-2m和0-3m。插图是每个地图的相对频率直方图，其中红线表示平均值。

2. SIC动态与强烈的活性氮输入和全球变化的关系

根据研究结果和meta分析确定了SIC循环的主要途径（补充文本和图2）。路径分析（pathwayanalysis）表明，土壤酸化大大加速SIC周转，从而导致全球变化，例如气候变化、大气氮沉降和人为活性氮添加，间接导致SIC流失（图2）。大部分流失的SIC转化为释放到大气中的CO₂（最大值为89.22Tgyr-1）。路径分析为SIC库动态研究提供了新的思路，有助于理解SIC库的空间控制。一些非必要的碳流没有列出，如硫沉积、施肥和植物吸收钙离子。20世纪80年代和2000年，中国的粪肥施用量远远低于化肥施用量。大气中Ca²⁺的输入主要控制干旱地区土壤碳酸盐的形成（约1.0-3.5g CaCO₃ y^-1）。我们没有计算影响土壤酸化的其他过程，但使用了来自农业生态系统（n=8875）和自然生态系统（n=5598；n=602）的大量观测的明确证据。

我们还对数据展开驱动因子分析，以确定对SIC流失的空间控制。首先，为了对环境因子进行重要性排序，我们通过绘制模型的蒙特卡罗模拟来刻画变量的相对重要性（补充图S9）。1980年和2010年的结果表明，气候因子（如平均降水量、年平均气温）和氮沉降（NHx和NOy沉降）是主要驱动SIC密度的空间格局的因子。尽管没有很强的相关性，但不同生态系统中SICD的变化随着这些因子的变化而显著不同（p<0.05）（补充图S10），随着平均降水量、NHx和NOy沉降的增加，SIC大量流失。

补充图S9：控制表层SICD的环境变量的相对重要性排序：(a）1980年数据建立的预测模型(b）2010年数据建立的预测模型. 误差线代表标准误差。MAP：年平均降水量，MAT：年平均气温，MRVBF：谷底平坦度的多分辨率指数，NHx：累积NHx的干湿沉降，NOy：累积NOy干湿沉降，TWI：地形湿度指数。

补充图S10：SICD变化与重要环境因子变化的关系。具有0.05水平的显著性的拟合用实线表示，非显著性拟合用虚线表示。ΔMAP、ΔMAT、ΔNHx和ΔNOy分别是1981年至2010年间MAP、MAT、NHx和NOy的变化。

然而，碳酸盐溶解导致的CO₂净排放量的实际数量很难解释，因为在这两个时期往往都无法记录到钙离子。交换性钙可能由于碳酸盐的溶解而增加，其中一些可能与NO₃^-和HCO₃^-一起向下浸出。本文收集了中南和西南地区中的湖北、河南、四川和广东四省的交换性钙数据。非配对t检验结果表明，农田和林地的交换性钙分别显著增加2.12 cmol (+)kg-1和1.72 cmol (+)kg-1。这些结果表明，尽管农田中交换钙的增加部分归因于施肥（如磷酸钙镁），但碳酸钙的溶解量仍比以前多。

综上所述，根据三种不同的方法结果，即本文中的路径分析（图2）、变量重要性分析（补充图S9）和相关分析（补充图S10），通过直接或间接途径的人为输入活性氮加重全球变化是SIC损失的主要驱动力。从理论上讲，要实现SIC的净流失，SIC的投入应小于产出。Ca²⁺、H⁺和HCO₃^-浓度、土壤含水量和CO₂压力的变化可直接刺激碳酸盐溶解的平衡反应。因此，以上推断的驱动因素可简要解释如下。首先，在过去三十年中，集约化农业消耗了大量化肥（约0.135 t ha^-1 y^-1）（补充图S11），人为活动导致大气氮沉降迅速增加。因此，在全国范围内观察到土壤酸化。净H⁺输入可能导致SIC储量减少。中和土壤酸化作用大大加速了碳酸盐的溶解，尤其是在pH>6.5的石灰性土壤中。第二，大气中CO₂浓度的增加可能会直接增加表土中的CO₂，全球变暖甚至会增加整个土壤剖面的二氧化碳产量。自1901年以来，中纬度地区的平均降水量有所增加，导致土壤含水量增加。最后，由于作物产量的快速增加和作物残体返回农田，农业生态系统表现出净SOC库。中国政府已经出台了一系列的法律、法规和政策来缓解环境问题，如天然林保护计划和退耕还林计划。这些策略非常有效，导致了全球叶面积净增加的25%和国家层面的SOC库的固存（75.0-75.4 Tg C yr^-1）。

补充图S11：中国大陆肥料消耗的变化。化肥、氮肥和复合肥消费总量的变化分别用蓝色、橙色和灰色线表示

陆地生物圈碳汇可抵消中国人年均碳排放的45%。因此，SOC的积累可促进有机酸和碳酸的产生、土壤结构、土壤孔隙度以及异养和自养呼吸的产生，这些作用往往会中和碱基阳离子，提高CO₂分压和土壤含水量，促进碳酸盐的淋溶和溶解。因此，本研究提供了SOC和SIC储量之间权衡的证据，这类似于CO₂升高导致的植物生物量和有机碳储量之间的权衡。

3. 未来预测

成岩的和成土的无机碳的形成速率通常低于酸度增加的中和速率。在未来的气候情景下，如果更多的质子被释放到土壤中，则无机碳库存预计将继续减少。我们评估了2020年至2100年SIC流失的潜在风险，其中以2010年数据集为基线，主要由九个耦合的Coupled ModelIntercomparison Project Phase 6 (CMIP6)模型（根据共享社会经济途径(SSP) 1-2.6 和 3-7.0），该模型主要由土地利用和气候因子来驱动。结果显示到本世纪末，SSP1-2.6和SSP3-7.0情景下的表层土壤总无机碳储量预计分别为11.33±1.47 Pg C 和 11.38±1.98 Pg C（图4）。与2010年代相比，估计SSP1-2.6和SSP3-7.0情景下的SIC下降6.45-40.05%和7.21-52.37%，平均值分别为19.47%和19.12%。如上所述，大部分SIC可能以CO₂的形式释放到大气中（图2）。这种趋势将在两种SSP情景下持续到2100 年（图4）。大约五分之一的SIC将作为CO₂ 释放到大气中。上述范围内的不确定性大约是平均值的两倍 (SSP1-2.6) 或三倍 (SSP3-7.0)。这一结果表明，不同的未来气候情景可能导致一定程度的预测不确定性。

农田SIC将减少31.27%（SSP1-2.6）或52.90%（SSP3-7.0），而自然生态系统（森林和草地）SIC将减少12.82%（SSP1-2.6）或50.52%（SSP3-7.0）。预测显示，在SSP1-2.6下，预计SIC在自然生态系统中停止减少（补充图S12 b）。这是一个积极的迹象，表明利益攸关方和决策者可以采取环境友好的行动，避免危险的人为干扰气候系统。在本世纪，全球气候变化很可能会逐渐加强。将这些结果联系起来，可以推断全球变化将继续促进SIC的流失。SIC的普遍持续损失是不容忽视的，在全球碳的生物地球化学循环中应予以考虑。

图4. 2010-2100年SSP1-2.6和SSP3-7.0情景下中国表层土（0-30 cm）SIC储量的趋势。实线表示平均值，阴影区域表示模型的所有预测值。总氮沉降量（NTot）的变化如插图所示。

补充图S12：SSP1-2.6和SSP3-7.0情景下2010-2100年中国表层SIC储量的趋势:(a）中国的农业生态系统；(b）中国的自然生态系统，包括森林和草原。实线表示平均值，阴影区域表示CMIP6模型的预测值。总氮沉积（NTot）的变化如插图所示。

尽管随机森林模型提供了稳健的预测结果（补充图S6），但SIC库估算中不可避免地存在不确定性。由于缺乏关于遗留数据中准确的经纬度信息，2010年代的重复采样地点与1980年代的不完全相同。此外，由于碳酸盐土壤主要分布在干旱和半干旱地区或岩溶地区，采集土壤样品的数量和位置的差异（补充图S1）可能导致结果的差异。例如，农田（图1）观测到的SIC密度值略大于相关文献中的报道，草地SIC密度值略小于相关文献中的报道。农田SIC的平均损失率大于相关文献中的报道，草地SIC的平均损失率小于相关文献中的报道。然而，土壤深度为0.3m和1m的SIC储量估算值（补充表S2和S3）分别与相关文献中的报道的预测值一致。不同生态系统中净SIC损失的结论（图1和补充图S4）与区域尺度的研究结果一致，这可以提供可靠的观测基准。

此外，各种生态系统中氮输入导致的碳酸盐溶解机制和Ca²⁺离子的途径尚不清楚（图2）。碳酸盐的溶解、沉淀和浸出可能是SIC损失的共同原因。因此，酸化过程产生的二氧化碳排放量需要精确量化。此外，本研究对未来SIC变化的预测主要依赖于2010年代基线模型的参数和动态变量。因此，当将未来的环境变量作为协变量时，基线模型的预测误差可能已累积传递，这些协变量的特点是生产和缩小尺度的固有误差。例如，尽管SSP1-2.6的年均氮沉降量可能会适度减少，但总SIC的累积减少量与SSP3-7.0相似（图4）。在农业生态系统中也发现了类似的变化（补充图S12）。由于计算成本较大，本研究未对未来预测的不确定性进行评估。根据以上，可以推断2020-2100年的预测不确定性与2010年的预测不确定性相同（补充表S2）。

03 结论

1980年至2010年间，中国SIC净流失量为0.046PgCyr-1。空间分析结果表明，氮沉降和气候变化对SIC流失有着深刻的影响。假设这些影响持续下去，在CMIP6模式的低、中、高强迫路径下，到本世纪末，中国SIC储量将进一步减少19.12%～19.47%。本研究得出结论，SIC的消耗可能会抵消全球旨在进行生态系统碳固存的大部分努力，这强调了更好地理解氮和碳循环的间接耦合机制和有效的对策以减少SIC损失的重要性。

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