通过两电子-氧还原反应(ORR)电化学合成H2O2有望取代传统的能源密集型蒽醌工艺。这里,通过一步微波热冲击法,同时调节原子分散的钴位点的配位数和邻近氧官能团,所设计的Co-N-C电催化剂在0.1 M KOH 电解液中,表现出高的 H2O2选择性 (91.3%)、出色的质量活性(44.4 A g-1 @ 0.65 V),和高的动力学电流密度(11.3 mA cm-2 @ 0.65 V)。大量对照实验和理论模拟表明,与传统 Co-N4位点用于四电子-ORR过程不同,该Co-N-C电催化剂具有低配位数(Co-N2构型)和丰富的环氧基团,其协同作用促进了两电子- ORR过程。这项研究为原子尺度调节电催化剂的组成和结构提供了一种有效的途径。
Figure 1. Co-N4-C/LO 和 Co-N2-C/HO两个样品的合成原理示意图。
Figure 2. 组分表征。a) 两个样品的XPS测量谱。b)高分辨率 O 1s XPS 光谱。c)氧的原子百分比。d) 高分辨率 C 1s XPS光谱。e) FTIR 光谱,和 f)高分辨率 Co 2p XPS 光谱。
Figure 3.原子结构的表征。a) HAADF-STEM图像。b) EDS元素映射。c) 主样品和参考样品的Co K-edge XANES光谱, d) Co K-edge XANES光谱,和e) WTs分析。
Figure 4.电化学ORR性能。a)不同样品在O2饱和的0.1 M KOH中的RRDE伏安图。b)不同样品的H2O2选择性比较。c)两个样品在0.7 V时H2O2电流和H2O2选择性的比较。d)与之前报道的催化剂比较产H2O2的动力学电流密度。e)在碱性介质下0.65 V时的质量活性比较。f)计时电流曲线,评估稳定性。
该研究工作由湖南大学Huilong Fei课题组于2021年发表在Adv. Funct. Mater.期刊上。原文:Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production。
费慧龙 (Huilong Fei)
教授、博士生导师、高层次人才计划入选者、湖湘高层次人才聚集工程创新人才、湖南大学岳麓学者。
联系方式:hlfei@hnu.edu.cn
费慧龙博士,浙江绍兴人,2011年于中国地质大学(武汉)材料与化学学院获得学士学位;2015年于美国莱斯大学化学学院获得博士学位,师从世界著名化学家James Tour教授;随后于加州大学洛杉矶分校开展为期三年的博士后研究工作,合作导师是知名的化学家、材料学家段镶锋教授和黄昱教授。2018年入职湖南大学化学化工学院,主要开展纳米能源催化、单原子催化、能源存储与转换等领域的研究。
研究领域
能源与环境催化 (燃料电池、电解水、二氧化碳还原等)
电催化与能源化学
金属空气电池
单原子催化
低维纳米材料
学术成果
近五年来,在国际权威期刊发表论文 40余篇,其中9篇入选ESI高被引论文,引用次数为6500余次,H-index为35。以第一作者(含共一)或通讯作者身份在国际知名期刊发表论文13篇,包括Nat. Catal., Nat. Commun., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater. (3篇), ACS Nano (2篇), Chem. Commun.等,申请美国专利3项,受邀担任 Nat. Commun., Nano Lett.,Adv. Mater.等近20个国际主流期刊的审稿人。研究成果被Nat. Energy, Fuel Cells Bulletin, Science Daily《科技日报》《新华网》《人民网》等国内外知名期刊和媒体报道与关注。
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