传统的玻碳电极（GCE）由于电导率低、成本高、不便携和缺乏灵活性，无法满足未来电极更广泛使用的要求。因此，能够实现快速和多功能分子检测的具有成本效益的可穿戴电极变得越来越重要，尤其是随着对健康监测和即时诊断的需求不断增长。石墨烯由于其优异的物理化学性质被认为是理想的电极。在这里，我们制备了具有超高导电性的石墨烯薄膜，并通过简便且高度可控的激光雕刻方法定制了 3 电极系统。受益于超高电导率（5.65×105 S m−1)，该三电极系统可用作多功能电极，用于直接检测多巴胺 (DA) 和基于酶的葡萄糖检测，无需进一步的金属沉积。DA 和葡萄糖的动态范围分别为 1–200 µM 至 0.5–8.0 mM，检测限 (LOD) 为 0.6 µM 和 0.41 mM。总的来说，石墨烯薄膜的超高电导率和易于改性所带来的出色目标检测能力，以及其卓越的机械性能和易于大规模生产，不仅为各种电化学研究取代 GCE 提供了明显的潜力，而且为开发便携式和高性能电化学可穿戴医疗设备。
Fig1. 石墨烯组装膜(GF)的制备和表征。(a) GF的高温退火和轧制压缩工艺。(b) 三维超景深显微系统拍摄的GF表面照片。(c) GF的截面SEM图像。(d) GF表面SEM图像。(e)石墨烯纳米片的TEM图像(插图:石墨烯纳米片的HRTEM图像)。(f)制备好的GF折叠成船(ⅰ)和沿着玻璃棒卷曲(ⅱ)的数字照片。(g) GF的XRD谱图(插图:GF的拉曼光谱)。
Fig 2. 基于GF的三电极系统的制作和测量装置。(a)用于制造基于GF的3电极系统的GF激光雕刻工艺示意图。(b)在PET衬底上制备好的电极阵列的数字照片。(c)便携式电化学检测用可穿戴电极示意图。
Fig 3. 5 mM K3[Fe(CN)6]/K4[Fe(CN)6]和0.1 M KCl中GF基电极的电化学性能(a)在不同扫描速率下(a-k: 0.05, 0.75, 0.1, 0.15, 0.2, 0.25, 0.3, 0.35, 0.4, 0.45和0.5 V s−1)进行循环伏安测量。(b)峰值电流与扫描速率平方根的校准曲线。黑色和红色点分别表示阳极和阴极峰值电流。(c)在0.1 V s−1的扫描速率下记录10个循环的CV。(d)不同时间GF基电极的稳定性测试。
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Fig 4. GF基电极在50 μM DA和0.01 M PBS中的电化学性能。(a)在不同扫描速率下(a-k：0.05， 0.75，0.1，0.15，0.2，0.25，0.3，0.35，0.4，0.45和0.5 V s−1)进行循环伏安测量。(b)峰值电流与扫描速率平方根的校准曲线。黑色和红色点分别表示阳极和阴极峰值电流。(c) GF基电极与玻碳电极的CV曲线(附图:带等效电路的GF基电极与玻碳电极的Nyquist图)。(d) GF基电极与玻碳电极电导率的比较。
Fig 5. 基于GF电极的DA检测。(a)使用基于GF的电极测量不同浓度DA时的DPV曲线(插图:低浓度DA时的DPV曲线)。(b)基于GF的电极峰值电流与DA浓度之间的校准曲线。(c) GF基电极弯曲和扭曲变形对DA电化学响应的影响。(d)利用GF基电极评估对于DA的选择性。
Fig 6. Nafion/GOx/GF电极葡萄糖检测。(a)在0.05，0.10，0.15，0.20，0.25和0.30 V·s−1扫描速率下，Nafion/GOx/GF电极在0.01 M N2饱和PBS缓冲液中的循环伏安图。(b)用拟合的线性回归曲线绘制峰值电流作为扫描速率的函数。黑色和红色点分别表示阳极和阴极峰值电流。(c)不同葡萄糖浓度下，Nafion/GOx/GF电极在O2饱和PBS缓冲液中的CV曲线。(d) Nafion/GOx/GF电极阴极峰值电流与葡萄糖浓度之间的校准曲线。
相关研究工作由武汉理工大学Daping He课题组于2023年在线发表在《Nano Research》期刊上，原文：Scalable fabrication of graphene-assembled multifunctional electrode with efficient electrochemical detection of dopamine and glucose。
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