河南理工大学材料科学与工程学院周爱国等-- 不同蚀刻溶液制备的Mo2C MXene纳米片作为制氢的助催化剂

Mo₂C MXene是一种二维材料，可作为协同催化剂显著提高CdS的光催化产氢性能。为了了解Mo₂C MXene纳米片的合成过程对催化性能的影响，本文以Mo₂Ga₂C为原料，在不同的蚀刻剂中进行水热蚀刻制备了Mo₂C MXene。蚀刻剂中的不同阳离子(Li+、Na+、K+或NH4+)驻留在Mo₂C MXene纳米片表面。然后，将样品用于构建CdS/Mo₂C-MXene复合材料，用于光催化析氢。其中，含Li+的Mo₂C MXene在可见光下表现出最佳的光催化产氢速率，为22,048 μmol g⁻¹ h⁻¹。这种优异的性能是由于在纳米尺度上对Mo₂C MXene进行了Li⁺修饰，从而获得了更好的光吸收性能，光生载流子的分离效率高，以及异质界面的电荷转移快。此外，能带结构解释了由阳离子调节的光催化剂中带隙和导电带位置的变化也是影响光催化活性的关键。

         

图1. Mo2C的制备工艺及微观结构MXene和CdS/Mo₂C-MXene光催化剂。

      图2. (a)不同氟盐制备的Mo₂Ga₂C和Mo₂C MXenes的XRD谱图和(b) CdS/Mo₂C样品的XRD谱。  

         

         图3. (a) CM-Li测量谱。比较CM-Li和Mo2C−Li的(b) Mo 3d区域和纯Cd和CM-Li的(c,d) Cd 3d和S 2p的高分辨率XPS光谱。

   图4. (a,b)分别是Mo₂C−Li片和CM-Li复合材料的SEM图像。(c) CdS/Mo₂C复合材料的TEM图像。(d)聚焦于(c)中矩形区域标记的异质结构的HRTEM图像。(e) STEM图像和相应的元素映射。

          图5. (a)可见光下4小时内样品的时间依赖性光催化产氢量。(b) CdS和CM-x样品产氢速率的比较。(c) CM-Li制氢性能的循环试验。

         图6. (a) UV - vis DRS， (b)稳态和(c)时间分辨PL光谱，(d) TPC响应，(e) CM-Li, CM-HF和纯cd的EIS图。

      图7. (a) (αhv)2相对于光子能量(hv)的Tauc图;(b) CM-Li、CM-HF和CdS的Mott−Schottky图。

          图8. CMLi、CM-HF和CdS的能带结构示意图。

         图9. (a−c) CdS与Mo₂C−HF和Mo₂C−Li耦合前后能带结构变化示意图。(d,e)可见光照射下CM-Li和CM-HF中光致电子和空穴的分离和转移。

相关科研成果由河南理工大学材料科学与工程学院周爱国等人于2023年发表在ACS Applied Nano Materials（https://doi.org/10.1021/acsanm.3c01449）上。原文：Mo₂C MXene Nanosheets Made in Different Etching Solutions as Cocatalysts for Hydrogen Production。