通过在二茂铁修饰的Ti3C2Tx MXene (Fc-Ti3C2Tx)上原位生长cofe -普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA),提出了一种新颖的黄嘌呤捕获电化学传感器,命名为CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx。在该传感器中,引入了独特的薄层结构Ti3C2Tx MXene作为层间间隔,以容纳二茂铁和CoFe-PBA,防止了MXene和CoFe-PBA的重新堆积,同时获得了更高的电导率。扫描电镜和透射电镜观察到CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx具有丰富的杂原子功能化多层结构,因此具有更快的电子传递速率和更大的电化学活性表面积。此外,该传感器使用差分脉冲伏安计(DPV)进行了研究,实现了超电化学传感性能的黄嘌呤检测,具有相当宽的线性范围(3×10- 8到1.007×10-3 M),显著的低检测限(0.002 μM)和优越的稳定性。实际样品分析的回收率在可接受范围内,证明了该电化学传感器在实际应用中的可行性。
图1. 该流程图描绘了CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的构建过程。
图2. (a)-(c) Ti3C2Tx MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的SEM。(d)-(h) C、Ti、Co、Fe的映射图像和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的EDS。CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的(j)-(l) TEM/HRTEM图像。
图3. (a) Fc, Ti3C2Tx MXene, Fc-Ti3C2Tx MXene, CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的UV (b)和FT-IR光谱。
图4. (a) Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的XRD图和(b) XPS测量谱。(c)-(h) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx中Ti 2p、c1s、O 1s、F 1s、Fe 2p和Co 2p的XPS光谱。
图5. (a)裸电极、CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)条件下的DPV曲线。(b) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)条件下的DPV曲线,黄嘌呤的浓度范围为100 ~ 600 μM。(c)响应电流与黄嘌呤浓度在100 ~ 600 μM范围内呈线性关系。
图6. (a)含500 μM黄嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx纳米复合物与PBS在不同pH (4.0 ~ 10.0, 0.1 M)下的DPVs。(b)在CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx发现黄嘌呤过程中,外加电压和电流对缓冲液pH的影响。
图7. (a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx ' CV曲线在KCl (0.1 M)和[Fe(CN)6]3−/4−(5 mM)溶液中,扫描速率在20 mV/s和110 mV/s之间。(b)峰值电流与扫描速率的平方根(v1/2)线性回归。(c) CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fe-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx在KCl和[Fe(CN)6]3−/4−溶液(0.1 M)中100 mV/s的CV曲线。(d) CoFe-PBA、Ti3C2Tx MXene、Fc-Ti3C2Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的EIS曲线。
图8.黄嘌呤反应可能的电化学响应。
图9.在PBS (pH = 6.0, 0.1 M)中,在10 ~ 60 mV/s的不同扫描速率下,CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx对60 μM黄嘌呤的CV曲线。
图10CoFe-PHA/Fc-Ti3C2Tx在pH = 6.0 PBS (0.1 M)下含有(a) 50 μM黄嘌呤和(b)不同浓度黄嘌呤的DPV曲线。
图11(a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx传感器对500 μM黄嘌呤的重复性曲线重复5次。(b) 5个等效CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx传感器对500 μM黄嘌呤的重复性测量曲线。(c)在pH为6.0的PBS溶液中持续扫描12 h后,含有500 μM黄嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的i-t曲线。
图12(a) CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx纳米复合物在含有不同浓度黄嘌呤的0.1 M PBS (pH = 6.0)中的DPV曲线。(b)响应电流对不同浓度黄嘌呤的校准图。
相关科研成果由哈尔滨工业大学材料科学与化学工程学院Huiyuan Ma等于2023年发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143866)上。原文:In situ growth of CoFe-Prussian blue analog nanospheres on ferrocene-func‐tionalized ultrathin layered Ti3C2Tx MXene frameworks for efficient detection of xanthine。
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