麻省理工学院Andrew H. Proppe等--在InP胶体量子点中具有250ps光学相干时间的高稳定纯单光子发射

量子通信、传感或计算等量子光子技术需要高效、稳定和纯的单光子源。外延量子点（QDs）已经被制成能够按需产生具有高纯度、不可区分性和亮度的光子，尽管它们需要精确制造，并且在可扩展性方面面临挑战。相比之下，胶体量子点是在溶液中批量合成的，但通常具有更宽的线宽、低的单光子纯度和不稳定的发射。在这里，本研究展示了InP/ZnSe/ZnS胶体量子点的光谱稳定、纯和窄线宽单光子发射。使用光子相关傅立叶光谱，观察到窄至~5的单点线宽 4时为µeV K、 给出了~250ps的下限光学相干时间T₂。这些点在微秒到分钟的时间尺度上表现出最小的光谱扩散，并且在高达50ms的时间尺度下保持窄线宽 ，比其他胶体系统长几个数量级。此外，这些InP/ZnSe/ZnS点具有单光子纯度g⁽²⁾（τ = 0）在没有光谱滤波的情况下为0.077–0.086。这项工作证明了不含重金属的InP基量子点作为单光子光谱稳定源的潜力。

         

图1. a、 b，具有HA表面配体的胶体InP/ZnSe/ZnS量子点的示意结构（a）和TEM图像（b）。c、 核、壳和表面配体的能带图，以及示意性电子波函数Ψ，说明了这些异质结构中的I型能带排列。注意这里使用的InP、ZnSe和ZnS的带隙是体半导体的值。HA的最高占据分子轨道-最低未占据分子轨道（HOMO–LUMO）间隙。CB，导带；VB，价带。d、 InP核的带边激子发射的Jablonski图。灰色（波浪形）箭头表示状态之间的辐射（非辐射）跃迁。纵向光学和横向光学声子；Δ，在\（｛|d｝\rangle\）和\（｛|b｝\rangle\）状态之间分裂；Ω，在\（｛|X｝\rangle\）和\（{|Y｝\rangle\）态之间分裂\（｛|g｝\rangle\），基态。e、 InP量子点在4 K和独立玻色子模型的拟合。完全配合表示ZPL+声学+光学组件的完全配合。f、 同一量子点在4、15和30处的光谱 K、 显示了明亮的F的出现 = 通过热总体的±1状态。为了清晰起见，光谱偏移了它们的最大值，排列在0处 meV。g、 量子点4的高分辨率光谱 K表明了\（｛|d｝\rangle\）进一步分裂为其±2个跃迁的叠加\（｛|X｝\rangle\）和\（{|Y｝\rangle\）。除非另有说明，否则使用532 功率密度为50–100的nm连续波激光器 W cm⁻²。

图2. a、左图：使用每毫米300个凹槽的0.5 m光谱仪（光谱分辨率~1.1 meV）。每帧的采集时间为1 s，共有600帧。右：具有归一化强度的所有收集光谱的总和。b、 c，左图：使用每毫米2400个凹槽的光栅的两个不同量子点的光谱轨迹（光谱分辨率~0.08 meV）。右：具有归一化强度的所有收集光谱的总和。d、50ms中总计数的强度轨迹 在600s的周期内的箱 和（插图），时间为10 s。

图3. a–l，拟合干涉图（a，d，g，j），点InP-1（a–c）、点InP-2（d–f）、点InP-3（g–i）和点CdSe-1（j–l）的光谱相关性p（ζ，τ）（b，e，h，k）和光谱（c，f，i，l）。a、d、g和j中的干涉图是由时间间隔τ窗口为光子对建立的τ_0→1. = 0.1–0.5 ms，τ_2→3. = 1–5 ms和τ_4→5. = 10–50 为了清楚起见，干涉图被归一化为最大值1，并且被给予偏移。点CdSe-1的类振荡特征是由QD闪烁引起的，QD闪烁影响这些阶段位置的基本g（2）（τ）。这些干涉图的傅立叶变换给出了b、e、h和k中的光谱相关性p（ζ，τ）。在c、f、i和l中，使用优化参数来拟合干涉图来生成光谱s（ω）。干涉图拟合（a，d，g，j）所示的T₂值是根据洛伦兹光谱的FWHM计算的，T₂ = 2π/Γ。拟合的指数相干衰减遵循\（｛｛\mathrm｛exp｝｝）^｛-2/｛T｝_｛2｝\delta｝\），其中因子2是由于洛伦兹谱的自相关而产生的。cf，相干分数。

图4. 上面显示的Γ的数据对应于平均值±一个标准差，这些标准差是由每个点的20个不同拟合生成的，具有随机和有界的初始猜测。

图5.a、b，绘制在线性（a）和对数（b）时间轴上的寿命和拟合（黑线）。a的插图显示了用于提取Δ的三能级系统以及亮（Γ_b）和暗（Γ_d）态的辐射复合率。c、 单个量子点（点InP-4）的g⁽²⁾（τ）。周期4 激光脉冲之间的µs是允许量子点在激发事件之间完全衰减到基态所必需的。这导致了低计数率和有噪声的g⁽²⁾（τ）函数，其获取时间受到量子点的光稳定性的限制。d、 解g⁽²⁾（τ）测量、拟合和系综平均g⁽²⁾（0）。

相关研究成果由麻省理工学院化学系Moungi G. Bawendi和Andrew H. Proppe等人2023年发表在Nature nanotechnology(https://www.nature.com/articles/s41565-023-01432-0)上。原文：Highly stable and pure single-photon emission with 250 ps optical coherence times in InP colloidal quantum dots。