化学掺杂是提高石墨烯导电率的有效途径。尽管许多人通过使用多种氧化剂来实现p掺杂(主要掺杂于CVD石墨烯),但仍有优化方法的空间,以进一步降低薄层电阻,同时保持高光学透明性。在这项研究中,我们开发了大量使用氯化剂亚硫酰氯来掺入石墨烯的“新”路线。我们发现,除了用氯代替氧亲核反应之外,SOCl2化学的热(T ≥ 120°C)和吡啶催化活化还导致石墨烯基面上产生更多的p掺杂官能团。对于六层堆叠的石墨烯薄膜,在550 nm处的光透射率为85%时,可获得18Ω/□的薄层电阻值。此外,等离子体可控氧化石墨烯可以在石墨烯基面引入适量的环氧和羟基缺陷,最大限度地实现掺杂剂功能化,从而最大化提高载流子密度,同时又不显著影响载流子的迁移率。对于具有97.5%光学透明性的单层石墨烯,此方法可使其最小薄层电阻值达到120Ω/□。
Fig. 1. 通过化学缺陷的活化反应,SOCl2共价掺杂石墨烯。
Fig. 2. 通过x射线光电子能谱(XPS)获得了SOCl2掺杂的单层石墨烯在折角玻璃上的光谱。
Fig. 3. SOCl2掺杂石墨烯的反应方案。
Fig. 4. 单层石墨烯掺杂前后的拉曼特性研究。
Fig. 5. SOCl2化学掺杂前(红线)和后(蓝线)玻璃上等离子体氧化(3s)石墨烯单层的拉曼光谱。
Fig. 6. 掺杂单层石墨烯的薄层电阻与拉曼峰强度比D/G的关系。
Fig. 7. 单层石墨烯(1L-G)叠加形成掺杂涡轮增压多层石墨烯薄膜的工艺方案。
Fig. 8. 原始和掺杂多层石墨烯的薄层电阻数据。
相关研究成果于2020年由意大利巴里大学Giuseppe ValerioBianco第一作者,发表在Carbon(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.07.038)上。原文:Extraordinary low sheet resistance of CVD graphene by thionyl chloride chemical doping。
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