利用水作为电子来源的光电化学电池是清洁、可持续的太阳能燃料替代化石燃料的最具吸引力的解决方案之一。为此,需要掌握并正确理解多相水氧化催化。该研究还在继续寻找一种催化剂,这种催化剂既能稳定在电(光)阳极表面,又能有效地在所需的中性pH值下进行反应。在这里,通过钌结合的辅助配体和石墨表面的六角形环之间的CH - h相互作用,我们展示了如何将低聚钌配合物锚定在石墨材料表面,从而控制其分子覆盖率。这些杂化分子材料表现为分子阳极,可在高电流密度下在pH 7时催化水氧化为双氧。这种将分子催化剂锚定在石墨表面的策略,可以推广到其他过渡金属和其他催化反应中。
Fig. 1 配位齐聚物的NMR表征。
Fig. 2 在HOPG上15的STM。
Fig. 3 低聚物-表面相互作用的2D GIWAXS。
Fig. 4 基于DFt/MM的理论分析。
Fig. 5 XAS在电极表面。
Fig. 6 15@CNt@GC的水氧化电催化性能。
相关研究成果于2020年由西班牙加泰罗尼亚化学研究所Antoni Llobet课题组,发表在Nature Chemistry(https://doi.org/10.1038/s41557-020-0548-7)上。原文:Water oxidation electrocatalysis using ruthenium coordination oligomers adsorbed on multiwalled carbon nanotubes。
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