光催化制氢被认为是解决能源问题的理想策略。石墨烯相碳氮化合物(g-C3N4)凭借其典型的结构优势,通常被用于制备先进的光催化剂。但是,对于普通的2D层状g-C3N4,它通常呈现出较低的光稳定性。在此,采用模板技术通过热处理构建了3D多孔的g-C3N4/GO(p-CNG)骨架。然后,将贵金属(Au,Pd,Pt)助催化剂分别固定在3D p-CNG骨架上以构建3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂。典型的3D多孔结构以及g-C3N4与GO之间的强相互作用增加了比表面积,并改善了助催化剂的稳定性。所得到的3D p-CNG-M复合催化剂在模拟太阳下(SSL)呈现出增强的析氢反应(HER)活性,最佳的3D p-CNG-Pt复合催化剂在pH = 10.5时具有突出的HER活性(2565.81μmol·g-1·h-1),具有更强的助催化剂-载体相互作用,该性质约为3D p-CNG骨架(18.93μmol·g-1·h-1)的136倍。
Figure 1. (a)3D p-CNG骨架和3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂的FTIR光谱和(b)XRD图。
Figure 2. (A)3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂的合成示意图。(B-D)3D p-CNG-M的 TEM,HRTEM, HAADF,及对应的EDX映射和SAED图像。
Figure 3. (a-c)新鲜和回收的3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合材料的XPS高分辨率光谱,3D p-CNG骨架和3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂的(d-g)N2吸附-解吸等温线。
Figure 4. 最佳3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂的(a)HER动力学曲线,(b)平均HER速率,(f)耐久性和(g)循环性能。(c-e)研究催化剂用量对HER性能的影响。(h)最佳3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)复合催化剂在不同pH下的HER性能。
该研究工作由陕西科技大学Wei Li 和Xue-chuan Wang课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Enhanced cocatalyst-support interaction and promoted electron transfer of 3D porous g-C3N4/GO-M (Au, Pd, Pt) composite catalysts for hydrogen evolution。
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