在这项工作中,胺官能化的金属有机骨架(UiO-66-NH2=Zr6O4(OH)4(bdc-NH2)6; bdc-NH2=2-氨基-1,4-苯二甲酸)(UiO-Universitetet i Oslo)的共价连接,通过酰胺键共价连接到羧酸盐官能化的石墨烯(石墨烯酸=GA)的基面上。所得的GA@UiO-66-NH2杂化物显示出大的比表面积、分层的孔和相互连接的导电网络。电化学特性表明,杂化GA@UiO-66-NH2是一种有效的电荷存储材料,其电容高达651 F g-1,大大高于传统的基于石墨烯的材料。结果表明,酰胺键在π共轭结构的形成中起关键作用,它有助于电荷转移,因此具有良好的电容和循环稳定性。此外,为了实现实际可行性,已经构造了使用GA@UiO-66-NH2正电极和Ti3C2TX MXene作为对电极的不对称超级电容器。该电池能够提供高达16 kW kg-1的功率密度和高达73 Wh kg-1的能量密度,可与多种商用设备(如铅酸电池和Ni/MH电池)相媲美。在中等负载水平下,该器件在10000次循环后仍保持其初始电容的88%。
Figure 1. a)在溶剂热条件下,通过酰胺键将GA和UiO-66-NH2共价组装为GA@UiO-66-NH2的示意图。b)酰胺键;c)UiO-66-NH2和GA@UiO-66-NH2的PXRD图谱。d)GA@UiO-66-NH2的N2吸附等温线。插图:孔径分布。
Figure 2. GA@UiO-66-NH2的微观形貌分析:(a)GA的HRTEM图;(b-d)GA@UiO-66-NH2的TEM图;GA@UiO-66-NH2的(e)HAADF图,(f)碳、(g)Zr、(h)N和(i)O的元素曼谱图
Figure 3. GA@UiO-66-NH2电极在三电极装置中的电化学性能
Figure 4. GA@UiO-66-NH2//Ti3C2Tx非对称超级电容器在1 M Na2SO4下的电化学性能
相关研究成果于2021年由帕拉茨基大学Kolleboyina Jayaramulu课题组,发表在Adv. Mater.(DOI: 10.1002/adma.202004560)上。原文:Covalent Graphene-MOF Hybrids for High-Performance Asymmetric Supercapacitors。
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