韩国全北国立大学—双功能Co5.47NFe3N异质结互连3D N-掺杂碳纳米管-石墨烯杂化物加速锂硫电池中的多硫化物转化

锂硫电池因其高理论比容量而成为最先进的锂离子电池的有前途的替代品。然而，由多硫化锂（LiPSs）缓慢的转化反应引起的穿梭效应降低了硫的利用率，电池容量迅速降低，从而阻碍了其工业应用。最近，可以加速LiPSs转化反应的催化剂的开发受到了极大的关注。在此，我们使用一种新颖的原位一步法制备了含有3维掺氮碳纳米管和石墨烯骨架的 Co5.47N/Fe3N 异质结构（3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G）。密度泛函理论 (DFT) 计算表明，Co_5.47N/Fe₃N异质结构的形成可以提高Fermi能级的态密度，从而增强氧化还原动力学、LiPS 转化和吸附能力。在丰富的异质结Co_5.47N/Fe₃N纳米结构中，高催化活性的Fe₃N和高吸附性的Co_5.47N的结合为 LiPS 提供有效的主体捕获和转化催化剂。此外，具有高比表面积的3D N-CNT-G框架作为电子传输的高导电通道并促进 Li₂S 成核。负载硫的 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G正极在0.1C时表现出~1293 mAh g^-1的出色容量和500次循环的长循环寿命（在1C时每次循环容量衰减0.029%）

图1. 用于Li-S应用的3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G复合材料的原位合成过程。

图2. 形态学调查。 (a,b) 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G的FE-SEM图像；(c) 对应Fe、Co、N、C元素的EDS映射；(d) Fe 2p、(e) Co 2p、(f) N 1 s和(g) C 1 s的高分辨率XPS 光谱；以及 (h) 分别为Co_5.47N、Co_5.47N/Fe₃N和Fe₃N的能带结构和态密度的计算。

图3. 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G的 (a,b) TEM图像、 (c,e) HR-TEM图像和(f) STEM图像；以及 (g) 对应于Fe、Co、N和C元素的EDS颜色映射。

图4. (a, e) CNT、(b, f) Co_5.47N@NG、(c, g) 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G和(d, h) Fe₃N @NG的Li₂S成核测试和成核后相应的FE-SEM图像；(i) Li₂S₆结合能计算；(j)吸附可视化测试；(k)吸附测试后的UV；(l)对称电池的CV以及(m)所有材料的穿梭电流测量。

图5. LSB型纽扣电池的电化学性能。(a)不同材料在0.1 mV s^-1扫描速率下的CV；(b) 在0.1 mV s^-1扫描速率下具有不同循环次数的CV；(c)在不同C速率下3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G正极的充放电；（d）所有材料在不同C倍率下的容量和0.2C下的循环稳定性，以及（e）3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G/S正极在0.1C下的GITT测试。

图6. (a) 3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G /S正极在1C下循环 500 次的循环稳定性；(b-e) 分别为 Fe 2p、Co 2p、N 1 s 和 S 2p 的高分辨率XPS图谱 ；(f-g) 长期稳定后的3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G /S正极的FE-SEM图谱和高分辨率FE-SEM图谱。

相关研究成果由韩国全北国立大学纳米聚合工程高级材料研究所Thanh Tuan Nguyen等人于2021年发表在Chemical Engineering Journal  (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131774)上。原文：Dual-functional Co_5.47N/Fe₃N heterostructure interconnected 3D N-doped carbon nanotube-graphene hybrids for accelerating polysulfide conversion in Li-S batteries。