基于金属载体相互作用调节Ru催化氢解聚烯烃性能—塑料降解7

催化氢键聚烯烃具有高效、低能以及产品附加值高等优点，是目前化学回收废聚烯烃塑料的主要策略和研究热点。其中Ru是有效的聚烯烃氢解的催化剂之一，其催化性能具有明显的“载体效应”，但目前关于这方面的研究还未见报道。

本文引入了一种简单的合成策略（使用氨作为调节剂）来调节金属-载体相互作用并将其应用于二氧化钛 (TiO₂) 负载的Ru催化剂上。利用CO-FTIR证明氨处理后的TiO₂可以与Ru形成更紧密的金属-载体相互作用。

利用固体氘核磁共振波谱（Solid-state D MAS NMR）与温度变化和密度泛函理论相结合可以揭示复杂的性质、结合强度和金属氢含量。由于TiO₂与Ru之间的强相互作用，导致Ru/TiO₂-8中的Ru NPs带有更多的正电荷，其有利于H₂的异裂，提高Ru表面H的结合强度和含量。原位红外和原位XPS结果进一步证实了该结论。

这将导致TiO₂ 的部分还原和 Ru-H 的高覆盖率溢出，Ru/TiO₂-8（8是指预处理过程中溶液的pH值）相比于Ru/TiO₂-1氢解速率增加了三倍。该结果指出了金属载体相互作用和表面氢覆盖在提高氢解催化剂性能中的关键作用。

参考文献

Kots, P. A.; Xie, T.;  Vance, B. C.;  Quinn, C. M.; de Mello, M. D.;  Boscoboinik, J. A.;  Wang, C.;  Kumar, P.; Stach, E. A.;  Marinkovic, N. S.;  Ma, L.; Ehrlich, S. N.; Vlachos, D. G., Electronic modulation of metal-support interactions improves polypropylene hydrogenolysis over ruthenium catalysts. Nature communications 2022,13 (1), 5186.

https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/36057603/