钾硫电池因其理论重量能量密度高和成本低在下一代电池中具有广阔的实用前景。然而，缓慢的K2S氧化动力学和缺乏对K2S氧化的原子级理解限制了其发展。近日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队和清华大学王海辉教授合作报告了一种Co单原子硫主体可显著促进K2S催化氧化。其中Co单原子固定在掺氮碳上。相关工作以“Catalytic Oxidation of K2S via Atomic Co and Pyridinic N Synergy in Potassium-Sulfur Batteries”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。图1. (a)KS电池的充放电示意图。(b)S/SA-NC电极的恒电流放电曲线和相应的原位同步加速器XRD图案。(c)S/SA-NC在0.5 V放电和3.0 V电荷下的XPS光谱。(d)来自800 fs AIMD轨迹结果的S-K键长的RDF。要点1. 钾硫电池在1C和2C的高电流密度下分别表现出773和535 mAh g-1的高容量。这些发现为高效硫主体的合理设计提供了原子尺度的见解。要点2. 光谱表征、电化学评估和理论计算结合，研究人员展示了动态Co-S和N-K相互作用催化K2S氧化的协同效应。要点3. DFT计算和同步加速器的组合表征，确认了硫主体原子结构中K2S氧化反应能量学的起源。图2. (a)三个硫电极的倍率能力。(b)目前工作的额定容量和相应电流密度与报道的KS电池的比较。(c)三个硫电极在0.5 C下的循环性能和CE。图3. (a)S/SA-NC Co L-edge在不同放电和充电状态下的非原位NEXAFS。(b)原始和完全放电的S/SA-NC的N 1sXPS光谱。(c)SA-NC和NC上K2S解离的能量分布。(d)SA-NC上K2S解离过渡态的电荷差异分析，其中黄色和青色等值面分别代表电子积累和电子耗尽，等值面值为0.005 e Å-3。绿色、蓝色、浅蓝色、粉色、橙色和紫色球体分别代表C、Co、N、H、S和K原子。(e)S p和Co d在SA-NC上吸附K2S之前和之后的DOS。Chao Ye, Jieqiong Shan, Dongliang Chao, Pei Liang, Yan Jiao, Junnan Hao, Qinfen Gu, Kenneth Davey, Haihui Wang, Shi-Zhang Qiao, Catalytic Oxidation of K2S via Atomic Co and Pyridinic N Synergy in Potassium-Sulfur Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2021, https://doi.org/10.1021/jacs.1c06255Shi-Zhang Qiao (乔世璋)，现任阿德莱德大学化工学院纳米技术首席教授，澳大利亚研究理事会桂冠教授(ARC Laureate Fellowship)，主要从事催化材料，高效储能材料，纳米多孔材料的制备、结构表征及其在光催化，电化学催化及储能等领域的研究。他在Nature, Nature Energy, Nature Materials, Nature Communications, Science Advance, Angewandte Chemie International Edition, Journal of the American Chemical Society, Advanced Materials等国际重要刊物上发表400余篇学术论文，文章总引用次数5 万余次，h指数为116 （Web of Science）。乔教授是澳大利亚皇家化学会会士，英国皇家化学会会士, 国际化学工程师学会会士。他也是Clarivate Analytics/汤姆斯路透化学及材料两个领域的高被引科学家。
王海辉教授在无机膜分离、膜催化反应和电催化氮还原合成氨等方面进行了深入和系统的研究。他创新性地提出了反应-反应耦合的思路，实现了在透氧膜反应器中水分解制氢、NOx分解与甲烷部分氧化制合成气的耦合。在二维膜方面提出“自支撑”、“自交联”、“高度有序”等二维膜结构设计策略，解决了二维膜普遍存在的致命性溶胀问题及渗透性-选择性难以兼得的难题，在纳/埃米尺度下对二维膜的孔道结构进行精密调控，使其在气体分离、离子截留、纳滤等重要分离过程中表现出优异的性能。近年来Nature Energy, Nature Sustainability, Science Advances等化学化工国际主流学术期刊上发表学术论文240余篇，获得授权中国发明专利28项，论文引用16000余次。组建了华南地区首个中德无机膜用于清洁能源与洁清环境联合实验室。曾获得德国洪堡基金（2003年）和国家杰出青年科学基金（2012年），入选教育部长江学者特聘教授（2017年）和万人计划科技创新领军人才（2017年）及国务院政府特殊津贴（2018年）。2014年获得广东省自然科学一等（第一完成人），2015年获得国家自然科学二等奖（第三完成人）和2019年获得教育部自然科学一等奖（第一完成人）。
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