具有高原子利用率的单原子催化剂 (SACs)在各种应用中引起了广泛的关注。然而， SACs中的单原子位点通常被认为是独立的单元，而相邻位点的相互作用在很大程度上被忽视。 在此，中国科学技术大学江海龙教授课题组 发展了一种锌 (Zn)辅助原子化策略 (ZAAS)，通过与 Fe和 Ni掺杂的 ZnO纳米粒子组装的 MOF的直接热解，精确构建了一种新型 Fe1-Ni1-N-C催化剂。 Fe1-Ni1-N-C还表现出优异的性能。相关工作以 “Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N‑Doped Carbon for Enhanced CO2 Electroreduction ”为题发表在 Journal of the American Chemical Society 上。 图 1. 基于 ZIF-8的 Fe1-Ni1-N-C与相邻 Fe和 Ni单原子的构建示意图。 要点 1. 通过静电相互作用将 Fe掺杂的 ZnO(Fe-ZnO)和 Ni掺杂的 ZnO(Ni-ZnO)纳米粒子 (NPs)组装到 ZIF-8上， Fe&Ni-ZnO/ZIF-8复合材料可以很容易地得到。通过热解， ZnO可以被还原为 Zn并蒸发掉，从而提供由相邻的 Fe-N4和 Ni-N4位点注入的 ZIF-8衍生的氮掺杂碳 (Fe1-Ni1-N-C)。 要点 2. 由于相邻 Fe和 Ni单原子对的长程电子相互作用， Fe1-Ni1-N-C表现出增强的 CO2电还原性能，远远超过 Fe1-N-C和 Ni1-N-C与单独的 Fe或 Ni单原子对原子。在 -0.5 V下实现了 96.2%的法拉第效率 (FE)。此外， Fe1-Ni1-N-C还表现出优异的性能，在 Zn-CO2电池中具有出色的 CO选择性和耐久性。 要点 3. 理论模拟表明，在 Fe1-Ni1-N-C中，单个 Fe原子可以通过非键相互作用被相邻的单原子 Ni高度激活，有利于 CO2活化并显着促进 COOH*中间体的形成，从而加速整体 CO2还原。 这项工作提供了构建包含多种金属物种的单原子催化剂的一般策略，并揭示了相邻单原子之间的共生效应对改善催化作用的重要性。 https://doi.org/10.1021/jacs.1c08050 江海龙， 年 8月生于安徽。中国科学技术大学教授、博士生导师、国家杰出青年基金获得者、英国皇家化学会会士 (FRSC)，入选万人计划科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才。 2008年 7月于中国科学院福建物质结构研究所获得无机化学博士学位； 2008年 8月至 2011年 8月在日本国立产业技术综合研究所工作，分别任产综研特别研究员和日本学术振兴会外国人特别研究员 (JSPSfellow)； 2011年 9月至 2013年 1月在美国德克萨斯农工大学从事博士后研究。 2013年初加入中国科学技术大学化学系，担任教授、博士生导师，并双聘于合肥微尺度物质科学国家研究中心。 2017年获得中国科大海外校友基金会青年教师事业奖， 2018年获得卢嘉锡优秀导师奖、太阳能光化学与光催化研究领域优秀青年奖， 2019年获中科院优秀研究生导师奖等。长期从事配位化学、材料化学和催化化学的交叉性研究工作，特别在基于金属有机框架 (MOFs)的晶态多孔功能材料的设计、合成与催化功能探索等方面开展了系统的研究工作，并取得了一些重要的研究结果。已在国际重要 SCI期刊上发表论文 140余篇，其中以第一和通讯作者身份发表 J.Am. Chem. Soc.(13篇 )， Angew.Chem.(11篇 )， Chem(3篇 )， Nat. Commun.(1篇 )， Adv. Mater.(5篇 )， Natl. Sci. Rev.(1篇 )， Acc. Chem. Res.(1篇 )， Chem. Soc. Rev.(2篇 )， Coord. Chem.Rev.(3篇 ), Mater. Today(1篇 )等高水平论文。论文被引用 18000次以上 (H指数： 68)，有 50篇论文入选 ESI高被引论文 (Highly Cited Papers, Top 1%)。 2017-2019年连续入选科睿唯安 (原汤森路透 )全球高被引科学家名录 (化学 )。在《 NanoporousMaterials: Synthesis and Applications》中撰写书章一章。担任中国化学会晶体化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员等；担任 EnergyChem(Elsevier)、 Materials(MDPI)、中国化学快报、化学学报、 ScientificReports(NPG)、无机化学学报、 Sci(MDPI)等期刊编委和顾问委员会委员。主持国家杰出青年科学基金、重大科学研究计划课题、国家基金委面上基金、青年基金等科研项目。
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