新加坡国立大学吕炯等Nat. Nanotechnol.：规模化制备多种单原子催化剂，负载量可达23wt%！

通讯作者：Xiaoxu Zhao；李隽；Javier Pérez-Ramírez；吕炯

通讯单位：新加坡南洋理工大学；清华大学；苏黎世联邦理工学院；新加坡国立大学

过渡金属在合适的载流子上作为具有高区域密度的孤立中心的稳定性对于最大限度地发挥单原子多相催化剂的工业潜力至关重要。然而，在金属含量超过2%时实现单原子分散仍然具有挑战性。

新加坡国立大学吕炯教授、苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez教授、清华大学和南方科技大学李隽和新加坡南洋理工大学Xiaoxu Zhao合作建立了一种可扩展的湿化学方法，采用浸渍和两步退火相结合的方法，在化学性质不同的载体上合成金属含量高达23%的高密度单原子催化剂（UHD-SACs，15种单原子催化剂）。实现了标准化的、自动化的及规模化的合成UHD-SACs。

图1. 合成UHD-SACs。

相关工作以“Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries”为题发表在Nature Nanotechnology上。

图2.UHD-SACs的可视化和光谱表征。

要点1. 实验和理论分析表明，两步退火方法在稳定孤立金属原子的高表面密度方面的成功源于金属前体与载体的选择性结合。这种受控制的相互作用使弱相互作用的物种得以移除，否则这些物种会在完全分解后聚集。

要点2. 在分子水平上，通过实验和模拟表征合成机理表明，通过逐步去除配体控制金属前驱体与载体的键合，可以防止其热诱导聚集成纳米颗粒。随着金属含量的增加，反应性大大增强，这说明需要优化特定应用的表面金属密度。

要点3. 除了单金属体系外，还可以很容易地访问多金属体系库，证明了两步退火方法的普遍适用性。自动化和大规模合成的可重复性证明了该方法的稳稳性，为UHD-SACs在可持续化学和能源转化中的广泛应用铺平了道路。

图3. 多金属UHD-SACs的可视化。

图4. 自动合成协议。

图5. UHD-SACs合成机理研究。

链接：

https://doi.org/10.1038/s41565-021-01022-y