通讯作者:康斌;徐静娟
通讯单位:南京大学
单纳米粒子电化学提供了超越综合体系的个体电化学行为。由于反离子的聚集,在带电粒子-液体界面上存在双电层,而直接测量界面离子迁移是一个挑战。
基于此,南京大学徐静娟教授和康斌等人基于具有1-2 μs的时间分辨率的等离子体的瞬态显微方法,直接监测单电荷纳米颗粒上离子的迁移和积累,实现直接观察双电层(EDL)形成的瞬态动力学。
图1. 基于瞬态光电化学显微技术的瞬态EDL动力学测量。
相关工作以“Transient Plasmonic Imaging of Ion Migration on Single Nanoparticles and Insight for Double Layer Dynamics”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。
图2. 光电信号的数据提取。
要点1. 在纳米尺度和瞬态条件下,EDL的形成动力学可能会显著偏离经典的电阻-电容(RC)模型的预测。可利用离子迁移的极限速率k来解释。在带电的纳米粒子上有一个完全不同的EDL动力学。
要点2. 离子迁移相对于电荷注入的延迟是当前工作的重要发现之一,它揭示了经典等效RC模型在瞬态下的不足。在超快充电条件下,由于溶液中离子迁移速率的限制,EDL形成的实际时间比RC模型的预测值要慢5倍。
要点3. 提出了一种新的理论模型来描述EDL形成的瞬态动力学。这些结果可以扩展有助于更新我们对瞬态和纳米电化学中基本电化学过程的理解。更好地理解这一基本问题必将促进一系列相关的研究和应用,包括优化电化学器件、控制纳米尺度的离子输运、操纵化学反应等
图3. 光电信号的可逆性和一致性。
图4. 电荷注入与离子迁移的不一致性。
图5. (a)电时间常数和光时间常数的相关性。(b)不同速度电荷注入和离子迁移示意图。灰色的球代表电子,红色的球代表离子,箭头的大小代表运动的速度,箭头越大表示速度越快。
链接:
https://doi.org/10.1002/anie.202117177
徐静娟,南京大学化学化工学院教授。1990年武汉大学获学士学位,1997、2000年南京大学获硕士和博士学位。2000年起在南京大学化学系任教,2006年被聘为教授。2007年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”;2010年获国家杰出青年科学基金;2013年中国青年女科学家奖;2014年入选英国皇家化学会会士。
现任生命分析化学国家重点实验室副主任,Scientific Reports、VIEW、《化学学报》、《分析化学》、《分析科学学报》等刊编委,Analytica Chimica Acta编辑,中国化学会质谱专业委员会副秘书长。获国家自然科学奖二等奖1项、教育部自然科学奖一等奖2项。已在Chem. Rev., Sci. Adv., Chem., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Chem. Sci.等刊物发表SCI论文400余篇,研究成果被SCI刊物他人引用16700余次。主要研究方向:生命分析化学(光、电分析化学、生物传感、单细胞分析、微纳尺度生物分析)。
康斌,1983年6月生,南京大学化学化工学院副教授、博士生导师。
2005年毕业于南京航空航天大学应用化学本科。2011年获南京航空航天大学--[美国]佐治亚理工学院联合培养博士学位,导师为陈达院士和Mostafa El-Sayed院士。2011-2014年期间,在佐治亚理工学院激光动力学实验室(El-Sayed’s LDL group)从事博士后研究。2015年起在南京大学工作,任专职研究员;2017年起任副教授;2019年起任博士生导师。
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