在合适的载体上,高温下捕获稀有贵金属是制备热稳定单原子(SACs)催化剂的有效方法。清华大学李亚栋院士、王定胜研究团队基于支持效应捕获原子的类似机制,开发了一种反向原子捕获策略,可以轻松地从刚性镧锶钴铁氧体((La0.6Sr0.4)0.95Co0.2Fe0.8O3-δ,LSCF)表面可控地提取锶原子(Sr),并抑制其表面阳离子偏析。从而提高了固体氧化物燃料电池(SOFC)的正极性能。相关工作以“Reversely trapping atoms from a perovskite surface for high-performance and durable fuel cell cathodes”为题发表在Nature Catalysis上。要点1. 该策略主要是通过高温煅烧LSCF和酸性三氧化钼(MoO3)会导致LSCF表面的碱土锶原子取代并被MoO3捕获,形成更多的Sr/O空位和更高的(Co/Fe)-O键共价。SrMoO4仍在催化剂中,但对氧还原反应活性没有贡献。与原始LSCF相比,在中温条件下,LSCF的晶格氧氧化还原活性相应地得到微调,含活性氧的正极单电池性能提高了30-70%,峰值功率密度为1.5 W cm-2。要点2. 表面的缺锶现象避免了锶的偏析和电化学惰性SrO岛的形成,保证了氧的高效还原和转运。第一性原理计算进一步证实了一个更放热的氧还原途径在锶缺乏活化表面和一个低得多的氧扩散屏障。这一进展可广泛应用于结构稳定的氧化物表面,成功地以原子精度设计氧化物的刚性表面,并为可扩展的单原子提取策略打开了更多的可能性。https://doi.org/10.1038/s41929-022-00764-9.
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