准固态锂电池！文锐&孙学良院士最新Angew！

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研究内容

未来几代电动汽车推动了对高能量密度电池系统快速增长的需求。固态锂电池（SSLB）由于更高的能量密度和优越的安全性能，在电动汽车和便携式电子产品方面显示出巨大的潜力。单晶富镍正极（SC-NCM）因其在先进固态锂电池（SSLB）中具有更大的容量保持能力而日益受到关注，但在循环过程中存在严重的结构不稳定性。

中国科学院化学研究所文锐研究员和加拿大西安大略大学孙学良院士通过原子层沉积，引入Li3PO4包覆SC-NCM（L-NCM）以抑制副反应并增强界面稳定性。利用原位原子力显微镜（EC-AFM）研究了SC-NCM在工作SSLB中的动态降解和表面调节。结果显示，L-NCM上形成的富LiF非晶正极电解质界面（CEI）保持了SC-NCM的初始结构，从而使电池具有更好的循环稳定性和优异的速率性能。相关工作以“Surface Degradation of Single-crystalline Ni-rich Cathode and Regulation Mechanism by Atomic Layer Deposition in Quasi-Solid-State Lithium Batteries”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1. 作者主要通过原位EC-AFM，以单晶LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）为模型材料，揭示了SSLB中单晶富镍阴极的动态降解过程和表面调节机制，进一步理解了结构-反应相关性。

要点2. 直接追踪原始单晶NCM523（P-NCM）颗粒表面不均匀正极电解质界面（CEI）和表面缺陷的生成以及聚偏氟乙烯（PVDF）和碳的分解和一些不稳定的高Derjaguin-Muller-Toporov（DMT）模量副产物的形成。相反，引入离子导体Li3PO4（LPO）包覆单晶NCM523粒子（L-NCM），导致CEI均匀形成，从而抑制副反应，保持NCM522的初始结构，从而使电池具有更好的循环稳定性和优异的速率性能。

要点3. 这些结果揭示了单晶NCM523颗粒在SSLB中的表面降解和调控机制，进一步为改性层增强界面稳定性和动力学提供了直接而重要的证据，为电池材料的进一步优化和界面工程的建立开辟了新的途径。

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研究图文

图1. L-NCM的示意图结构和特征。

图2. SSLB中P-NCM颗粒的降解过程。

图3. SSLB中L-NCM阴极上CEI膜的表面演变。

图4. P-NCM和L-NCM在SSLB中的电化学性能。

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文献详情

Surface Degradation of Single-crystalline Ni-rich Cathode and Regulation Mechanism by Atomic Layer Deposition in Quasi-Solid-State Lithium Batteries

Hui-Juan Guo, Yipeng Sun, Yang Zhao, Gui-Xian Liu, Yue-Xian Song, Jing Wan, Ke-Cheng Jiang, Yu-Guo Guo, Xueliang Sun,* Rui Wen*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202211626