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CO2还原!三天,在Angew上发表两篇研究成果

近日,厦门大学王野教授课题组连续在Angew上二氧化碳(CO2)还原研究最新研究成果:

1. 铜基双金属电催化剂的快速筛选:高效电催化还原CO2为C2+产物!

将CO2(CO2RR)电还原为高附加值化学品是实现碳中和的一条有吸引力的途径。然而,用于CO2RR的高效催化剂的开发在很大程度上仍需反复试验,且非常耗时。据报道,铜(Cu)是生产多碳产品的纯金属CO2RR催化剂。2022年10月66日,厦门大学王野教授、汪骋教授和谢顺吉教授Angewandte Chemie International Edition上在线发表题为“Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper”的重要研究成果。研究人员构建了一个电催化剂测试平台,该平台具有一个自制的自动流动池,可加速高效催化剂的发现。可在~55小时内快速筛选109种铜(Cu)基双金属催化剂,进一步确定Mg与Cu结合是CO2转化为C2+产物的最佳电催化剂。结果发现,设计的Mg-Cu催化剂在−0.77 V vs可逆氢电极(RHE),1.0 A cm-2的电流密度下,可实现高达80%的C2+产物C2H4的法拉第效率(FE)。

筛选CO2RR双金属催化剂的快速筛选平台
作者进一步使用原位XRD和拉曼测量与其他系统实验相结合,验证了Cu表面Mg2+的修饰可以通过稳定Cu+有效地增强CO2活化生成CO中间体,从而促进随后的C−C耦合形成C2+产品。
镁对Mg-Cu的作用机理
该研究工作为快速筛选目标CO2RR电催化剂提供了一种可行的策略。能够对CO2RR进行全面的产品分析,并有望帮助建立一个可靠的大规模数据库,用于合理的催化剂设计和理论研究。这种方法的一般应用可以扩展到其他电催化领域,例如在下一代设计中的氧释放、氮还原和烷烃氧化。
2. Bi团簇和Bi2O2CO3片的纳米复合材料用于高效电催化还原CO2为甲酸盐
两天后,2022年10月28日,厦门大学王野教授和谢顺吉教授又在Angewandte Chemie International Edition上发表题为“A Nanocomposite of Bi Clusters and Bi2O2CO3 Sheets for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to Formate”的重要研究成果。报道了一种Bi2S3衍生催化剂,在-0.95 V vs可逆氢电极电位下,电流密度为2.0 A cm-2的甲酸法拉第效率(FE)为93%。甲酸盐的能量转换效率和单程产率分别达到80%和67%,在工业相关电流密度下,耐久性达到100小时。已连续生产浓度为3.5 mol L-1的纯甲酸。
使用拉曼和X射线吸收光谱表征表明,在碱性CO2RR条件下,催化剂Bi2S3经历了结构演变,成为由Bi簇和Bi2O2CO3纳米片组成的纳米复合材料。深入的理论计算证明了Bi0−Bi2O2CO3界面在促进CO2活化和中间体形成,从而增强CO2RR为甲酸方面的作用。
链接:
1. Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper, Mingcan Xie, Yan Shen, Wenchao Ma, Diye Wei, Biao Zhang, Zihan Wang, Yihan Wang, Qinghong Zhang, Shunji Xie,* Cheng Wang,* Ye Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202213423

2. A Nanocomposite of Bi Clusters and Bi2O2CO3 Sheets for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to Formate, Li Lin, Xiaoyang He, Xia-Guang Zhang, Wenchao Ma, Biao Zhang, Diye Wei, Shunji Xie,* Qinghong Zhang, Xiaodong Yi, Ye Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202214959

王野,厦门大学教授。1986年南京大学本科毕业,1996年3月日本东京工业大学博士毕业。1996年4月-2001年4月先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教,2001年5月起任广岛大学副教授,2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划,2006年获国家杰出青年科学基金,2010年获中国催化青年奖。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任,现任国际催化协会理事会理事、ACS Catalysis 副主编。研究领域为催化化学,主要研究方向为C1化学和碳基能源催化。研究成果在Nat. Catal.、Chem、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.等学术刊物发表论文260余篇,论文被引约17000次,H-Index 75,连续7年入选Elsevier中国高被引学者,2021年入选科睿唯安高被引学者。

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