韩布兴院士&吴海虹&孟庆磊JACS：CeO2负载Ru单原子芳烃选择性加氢脱氧制环己醇！

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研究内容

环己醇是广泛使用的化学品，主要由化石原料氧化产生。木质素衍生物的选择性加氢脱氧在生产这些化学品方面具有巨大的潜力，但要获得高产率是一个挑战。

华东师范大学吴海虹教授、中国科学院化学研究所韩布兴院士和孟庆磊研究员首次报道了CeO2负载的Ru单原子催化剂（SAC）使苯环和催化的醚C氢化−O（R）键断裂而不改变C-O（H）键，其可以提供99.9%的环己醇产率。相关工作以“Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

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研究要点

要点1. 使用各种方法对制备的Ru/CeO2-S催化剂的形态和结构特征进行了系统表征。

要点2. SAC不仅可以有效地激活苯环结构和分子氢以促进氢化，而且可以选择性地裂解醚C−O键，这可能与Ru单原子和CeO2的协同作用有关。这是首次报道SAC催化芳香环的氢化。

要点3. 控制实验和密度泛函理论（DFT）计算研究了反应机理。在催化剂中，Ru-O-Ce位点形成，一个Ru原子与约四个O原子配位。这些催化位点可以有效地实现氢化和脱氧反应，从而生成所需的环己醇。

这项工作启发了对金属单原子之间关系的基本理解−支持相互作用和催化性能，并提供了将木质素衍生原料转化为有价值化学品的新途径。

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研究图文

图1. SAC的特征。

图2. 原位FTIR表征。

图3. Ru单原子催化的机制。

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文献详情

Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2

Kaili Zhang, Qinglei Meng,* Haihong Wu,* Jiang Yan, Xuelei Mei, Pengfei An, Lirong Zheng, Jing Zhang, Mingyuan He, Buxing Han*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c08992