王成双&赵伟伟&林鹏Anal. Chem.:双功能共轭乙炔聚合物:有机光电化学晶体管的高效调制和生物电子检测的结构!
共轭炔基聚合物(CAPs)是一类独特的无金属半导体,具有可调的电学和光学财产,但其全部潜力仍有待开发。有机生物电子学有望为创新的生物医学应用创造更多机会。 盐城工学院王成双教授、南京大学赵伟伟教授和深圳大学林鹏教授 报道了聚(1,4-二乙烯基苯)(pDEB)/NiO门控增强模式聚(乙烯二氧噻吩)−聚(苯乙烯磺酸盐)有机光电化学晶体管(OPECT)及其向生物电子检测的结构演变。与夹心免疫分析相结合,标记的碱性磷酸酶可以催化硫代磷酸钠生成H2S,H2S将通过Michael加成反应与pDEB中的二乙炔基反应,导致分子结构改变,从而导致晶体管响应。以HIgG为模型目标,开发的生物传感器实现了高灵敏度检测,线性范围为70 fg mL-1~10 ng mL-1,检测下限为28.5 fg mL-1。相关工作以“ Dual Functional Conjugated Acetylenic Polymers: High-Efficacy Modulation
for Organic Photoelectrochemical Transistors and Structural Evolution for
Bioelectronic Detection ”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry 上。 要点1. 夹心免疫识别主要由作为模型靶抗原(Ag)的人免疫球蛋白G(HIgG)、其主要捕获抗体(Ab1)和碱性磷酸酶(ALP)标记的二级抗体(Ab2)组成的。ALP可催化硫代磷酸钠(TP)生成的硫化氢(H2S),其可通过Michael加成反应与pDEB的二乙炔基反应,导致分子结构改变,从而导致晶体管响应。H2S处理后的pDEB/NiO/FTO称为S-pDEB/NiO/FTO。 要点2. pDEB是通过铜介导的DEB单体在NiO/FTO衬底上的Glaser缩聚反应合成的,合成的pDEB/NiO/FTO可以以高电流增益有效地调制增强型器件。pDEB/NiO/FTO栅极上的光照将诱导阴极光电流,并在栅极/电解质界面上产生负光电压(VP),这可以显著地将器件切换到具有放大增强ID的导通状态,其扭曲的共轭结构导致光-电转换效率低,将装置从开启状态变为关闭状态,从而抑制ID。 要点3. 以HIgG为模型目标,开发的生物传感器实现了高灵敏度检测,线性范围为70 fg mL−1~10
ng mL−1,检测下限为28.5 fg mL−1。 该工作的特点是双功能CAP门控OPECT,不仅提供了一个新的门控模块,而且为生物电子检测提供了一种结构上的新原理。 图1.(a)pDEB/NiO/FTO门和与H2S
Michael加成反应机理的图解。(b)pDEB/NiO/FTO门控OPECT装置示意图。(c)OPECT生物传感系统的相应操作原理。 图2.(a)pDEB/NiO/FTO的合成方案。(b)(c)NiO/FTO、(d)(e)pDEB/FTO,(f)(g)pDEB/NiO/FT0以及(h)(i)S-pDEB/NiO/FTO的SEM图像的俯视图和横截面图。(j)NiO、DEB、pDEB、p DEB/NiO和S-pDEB/NiO的FTIR和(k)拉曼光谱。(l)pDEB/NiO/FTO和(m)S pDEB/NiO/FTO的高分辨率C 1s核级XPS光谱。(n)S-pDEB/NiO/FTO的高分辨率S 2p核级XPS光谱。 图3.(a)NiO/FTO(黑色)、pDEB/FTO(蓝色)和pDEB/NiO/FTO(红色)的PEC响应。(b)pDEB/NiO/FTO的PEC稳定性。(c)pDEB/NiO/FTO在10 mM
PBS中的PEC反应(黑色)、1 mM TP在10 mM PBT中的反应(绿色)、1 U mL−1 ALP在10 mM PBC中的响应(蓝色)以及1 mM TP和1 U mL-1 ALP在10 mM PBS(红色)中的混合物。(d)pDEB/NiO/FTO和SpDEB/NiO/FTO的PEC反应。(e)pDEB/NiO/FTO和S-pDEB/NiO/FTO的信号产生机制。(f)预制耗尽模式(黑色)和增强模式(红色)PEDOT:PSS OECT的代表性−ID~VG曲线。(g)−ID~VD曲线,VG为−0.4至0.3 V。(h)通过使用Ag/AgCl栅电极施加−0.4至0.1 V的VG,增强模式OECT的−ID响应。 图4.(a)光照时−IG(黑色)和−ID(红色)随时间变化。(b)pDEB/NiO/FTO(实线和虚线黑线)和SpDEB/NiO/FTO栅电极(实线和红色虚线)的转移曲线,用(虚线黑线和红色线)和不用(实线黑线和红色)辐照(VD=−0.05 V)测量。(c)照明和H2S处理前后系统的电位分布。pDEB/NiO/FTO门控器件(d)在黑暗中和(e)在光照下以及(f)SpDEB/NiO/FTO门控设备在光照时的离子传输的图示。(g)与时间相关的−ID反应对应于不同的HIgG浓度。(h)As导出的校准曲线。(i)使用10 ng/mL−1 RIgG、MIgG、CEA和PSA的干扰样品对10
ng/mL-1 HIgG及其混合物进行选择性研究。(j)选择性测试的相应直方图。 Dual Functional
Conjugated Acetylenic Polymers: High-Efficacy Modulation for Organic Photoelectrochemical
Transistors and Structural Evolution for Bioelectronic Detection Jia-Hao Chen, Cheng-Shuang Wang,* Zheng
Li, Jin Hu, Si-Yuan Yu, Yi-Tong Xu, Peng Lin,* Wei-Wei Zhao* DOI: 10.1021/acs.analchem.2c05797
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