设计用于析氢反应(HER)的活性和低成本电催化剂是实现清洁氢能基础设施的关键。氢电催化剂最成功的设计原理是活性火山图,萨巴蒂尔原理已被用于理解贵金属的异常活性和金属合金催化剂的设计。然而,火山图在设计用于HER的氮掺杂石墨烯(TM/N4C催化剂)上的单原子电催化剂(SAEs)中的应用由于单金属原子位点的非金属性质而不太成功。 南方科技大学王阳刚和新加坡南洋理工大学刘彬通过对一系列SAEs系统(TM/N4C,其中TM=3d、4d或5d金属)进行从头算分子动力学模拟和自由能计算,发现带负电荷的*H中间体和界面H2O分子之间的强电荷-偶极相互作用可以改变酸性Volmer反应的过渡路径,显著提高其动力学势垒,尽管其具有有利的吸附自由能。相关工作以“Engineering Single-Atom Electrocatalysts for Enhancing Kinetics of Acidic
Volmer Reaction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American
Chemical Society上。