铜是催化二氧化碳电还原反应(CRR)生成多碳产物的唯一元素。最近,氧化铜基(CuOx)催化剂吸引了越来越多的兴趣,因为它们可以通过组成和结构工程来调节目标产物的产率和选择性。设计用于CO2电还原为多碳(C2+)燃料的高选择性催化剂是紧迫而重要的。然而,目前对C2+的选择性了解不足。 澳大利亚阿德莱德大学乔世璋&焦研首次报告了一种结合量子化学计算、人工智能(AI)聚类和实验的方法,用于开发C2+产物选择性与氧化铜基催化剂组成之间关系的模型。1)证明氧化的Cu表面更显著地促进了C-C耦合,2)通过从头算热力学计算证实了在不同金属掺杂组分下该氧化态的临界电势条件,3)使用基于掺杂元素物理性质的多维标度(MDS)结果,在实验法拉第效率和临界电势之间建立倒火山关系,以及4)演示了电催化剂的设计,通过早期和晚期过渡金属的共掺杂策略选择性地产生C2+产物。相关工作以“C2+Selectivity for CO2 Electroreduction on Oxidized Cu-Based Catalysts”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。