人工光合作用是利用阳光直接生产燃料的一种有吸引力的方法。然而,同时的析氧反应(OER)和CO2还原反应(CDRR)对产物分离和安全性提出了挑战。共价有机框架(COFs)作为光催化剂和氧化还原材料,由于其独特的可定制带结构和化学组成特性,可以引起人们的极大关注。研究表明,具有电子供体-受体(D-a)和氧化还原位点(例如C=O和C=N)结构的COFs是研究光电化学储能过程的理想平台。 中国科学院福建物质结构研究所王要兵提出了一种通过光电化学储能来暂时解耦人工光合作用的策略。主要利用具有氧化还原活性电子供体(-C-OH)和催化活性电子受体(钴卟啉)的共价有机框架(DTCo-COF)来实现可逆的-C-OH/-C=O氧化还原反应和氧化还原促进CO2到CO的光还原。将COF光电阴极与OER光电阳极集成在光电化学器件中,通过-C=O基团有效存储OER产生的电子和质子。储存的电荷可以用于CDRR,同时再生-C=O以完成循环,实现O2或太阳能燃料的按需和单独生产。相关工作以“Decoupled Artificial Photosynthesis via a
Catalysis-Redox Coupled COF||BiVO4 Photoelectrochemical Device”为题发表在国际著名期刊Journal of the American
Chemical Society上。