北理工王博/杨文秀/港理工黄勃龙Angew.：强金属-载体相互作用促进Ru-Ni3N/NiO电催化水分解！

研究内容

氢(H₂)是一种理想的清洁可再生能源载体，在未来的储能/转换系统中具有潜在的利用潜力。在工业电流密度下开发高效稳定的电化学水分解(EWS)制H₂催化剂仍然是一个巨大的挑战。

北京理工大学王博、杨文秀和香港理工大学黄勃龙提出了一种异质结载流子诱导策略来优化金属-载体相互作用(MSI)和Ru-Ni₃N/NiO的EWS活性。作者构建的2D Ni₃N/NiO异质结构纳米片阵列上均匀分散着Ru纳米颗粒和强MSI的Ru-Ni₃N/NiO催化剂具有优异的HER和OER活性，在1000 mA cm^-2下的过电位分别为190 mV和385 mV。相关工作以“Enhanced Metal-Support Interactions Boost the Electrocatalytic Water Splitting of Supported Ruthenium Nanoparticles on a Ni₃N/NiO Heterojunction at Industrial Current Density”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者首先使用密度函数理论（DFT）计算预测，与Ru-Ni₃N和Ru-NiO相比，Ni₃N/NiO异质结构可以改善Ru-Ni₃N/NiO催化剂的结构稳定性、电子分布和轨道耦合，从而降低能垒并提高EWS的电活性。Ru NPs、Ni₃N和NiO之间异质结构的形成导致了明显的电子调制。Ru-Ni₃N/NiO中独特的相互作用通过Ru和Ni位点的d带中心优化实现了双功能电催化。

要点2. Ru-Ni₃N/NiO在高阳极电位下不可避免地重构，构建了RuO_x-NiOHNi₃N/NiO的重构界面，作者制备了由金属Ru NPs和超薄Ni₃N/NiO异质结纳米片阵列在室温下通过自发氧化还原反应组装而成的催化剂，进一步探索OER的真实活性位点以及提高OER稳定性的关键因素。

要点3. 得益于丰富的暴露活性位点、有效的传质和增强的MSI的形态和结构优势，Ru-Ni₃N/NiO催化剂表现出优异的电化学HER和OER活性，在1000 mA cm^-2下的过电位分别仅为190 mV和385 mV。此外，基于Ru-Ni₃N/NiO的EWS器件可以在碱性纯水和海水条件下分别在1.74 V和1.80 V下实现工业电流密度(1000 mA cm^-2)。还可在碱性纯水中实现1000小时(@500 mA cm^-2)的高耐久性。

研究图文

图1. 电子结构的DFT计算。

图2. 催化剂的形成过程、形态和元素表征。

图3. 催化剂的结构表征。

图4. 电催化性能。

图5. 水电解槽装置的性能。

文献详情

Enhanced Metal-Support Interactions Boost the Electrocatalytic Water Splitting of Supported Ruthenium Nanoparticles on a Ni₃N/NiO Heterojunction at Industrial Current Density

Rui Liu, Mingzi Sun, Xiangjian Liu, Zunhang Lv, Xinyu Yu, Jinming Wang, Yarong Liu, Liuhua Li, Xiao Feng, Wenxiu Yang,* Bolong Huang,* Bo Wang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202312644