研究内容
近日，江苏师范大学渠陆陆、杨国海和冯秋梅构建了一种光电化学(PEC)-表面增强拉曼散射(SERS)双模生物传感器，该生物传感器与具有氮化碳纳米片(C3N4)/MXene金纳米颗粒(C/M-Au NPs)加速器的双重识别结合诱导DNA助行器相耦合，能够可靠、准确地检测金黄色葡萄球菌。实验结果表明，PEC和SERS的有效组合可用于金黄色葡萄球菌的扩增检测，检测范围分别为5-108 CFU/mL(PEC)和10-108 CFu/mL(SERS)，检测限分别为0.70 CFU/mL和1.35 CFU/mL。相关工作以“PEC-SERS Dual-Mode Detection of Foodborne Pathogens Based on Binding-Induced DNA Walker and C3N4/MXene-Au NPs Accelerator”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1. 作者首先通过自组装方法制备了C/M-Au纳米颗粒，构建了具有优异光电性能和SERS活性的金属/半导体异质结构。然后，将含有亚甲基蓝(MB)的DNA附着到Au NPs上，并且由于DNA的发夹结构，末端MB被迫接近电极表面，导致光电信号和拉曼峰值强度显著增加。
要点2. 中间DNA(I-DNA)是在金黄色葡萄球菌存在的情况下通过三维、两足和双重识别DNA助行器策略解离的。它可以特异性地打开电极表面的发夹结构，以中断MB分子对双信号的增强作用。
要点3. 构建的PEC-SERS双模生物传感器可以在一个反应下相互验证，有效地解决了传统传感器检测精度低的问题。实验结果表明，PEC和SERS的有效组合可用于金黄色葡萄球菌的扩增检测，检测范围分别为5-108 CFU/mL(PEC)和10-108 CFu/mL(SERS)，检测限分别为0.70 CFU/mL和1.35 CFU/mL。
该研究提供了一种新颖有效的双模传感策略，对生物分析和健康监测具有重要意义。
研究图文
图1.（A）MXene（a）、C3N4（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的Zeta电位。（B）C/M-Au纳米颗粒的SEM。（C）C/M-Au纳米颗粒的TEM。（D）C/M-Au纳米颗粒的元素图谱。（E）C3N4（a）、MXene（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的XRD。（F）C3N4（a）、MXene（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的PEC。（G）MXene（a）、C3N4（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的EIS。（H）C3N4（a）、MXene（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的SERS。（I）C/M-Au NPs基底上不同浓度MB的SERS光谱：10-7（a）、10-6（b）、10-5（c）、10-4（d）和10-3 M（e）。（J）强度与MB浓度对数之间的线性关系。
图2.（A）C3N4（a）、MXene（b）、C/M（c）和C/M-Au NPs（d）的UV-vis散射反射光谱。（B）C3N4（a）、C/M（b）和C/M-Au NPs（c）的带隙。（C）C3N4（a）、C/M（b）和C/M-Au NP（c）的莫特-肖特基图。（D）C/M-Au NPs光阳极上的电子-空穴分离和转移方案。
图3.（A）DNA助行器和Pb2+特异性DNA酶的运行过程。（B）2 μM轨道DNA（a）、磁珠上清液+轨道DNA（b）、磁球上清液+轨道DNA+探针1-Van@Au NCs+探针2-适配体（c）、c的上清液进一步与金黄色葡萄球菌孵育（d）和c的上清液与金黄色葡球菌和Pb2+孵育（e）的紫外-可见光谱。（C）裸C/M-Au NPs（e）和C/M-AuNPs/H-MB（f）的EIS。（D）PEC响应信号处于开-关模式。（E）开-关模式下的SERS响应信号。（F）信号转换和放大策略的机制。
图4.（A）所开发的双模生物传感器对不同浓度的金黄色葡萄球菌的PEC响应：5、10、102、103、104、105、106、107和108 CFU/mL。（B）电流对数与金黄色葡萄球菌浓度对数之间的线性关系。（C）所开发的双模生物传感器对不同浓度的金黄色葡萄球菌的SERS光谱：10、102、103、104、105、106、107和108 CFU/mL。（D）金黄色葡萄球菌浓度的强度与对数之间的线性关系。
图5. 双模式生物传感器对PBS（a）、大肠杆菌（b）、Sal.鼠伤寒杆菌（c）、塞氏芽孢杆菌（d）、致孔梭菌（e）和肺炎链球菌（f）以及金黄色葡萄球菌（g）的（A）PEC和（B）SERS的选择性。误差条为SD(n=3)。（C）PEC连续关灯10分钟的稳定性。（D）通过SERS每5天检测30天的储存稳定性。误差条：SD(n=3)。（C）PEC连续关灯10分钟的稳定性。（D）通过SERS每5天检测30天的储存稳定性。误差条：SD(n=3)。（E）PEC和（F）SERS在不同批次双模生物传感器中的再现性。误差条：SD(n=3)。
文献详情
PEC-SERS Dual-Mode Detection of Foodborne Pathogens Based on Binding-Induced DNA Walker and C3N4/MXene-Au NPs AcceleratorFanglei Liu, Jiayi Zhao, Xi Zhen, Qiumei Feng,* Yingqiu Gu, Guohai Yang,* Lulu Qu,* Jun-Jie ZhuAnal. Chem.DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c02529
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