《Science》发表武汉大学定明月课题组合成气直接制烯烃研究成果

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导读

2月5日，Science（《科学》）在线发表了武汉大学动力与机械学院、工业科学研究院定明月教授团队在合成气催化转化领域的最新研究成果。该研究发展了一种新型Fe基复合催化剂，高效抑制了CO2副产物的生成，实现了合成气高选择性、高收率直接制取烯烃。

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《科学》还同期刊发了以“设计了正确的保护”为题的专家评述文章。文章称，这项研究成果具有很高的经济效益，对于减少CO2排放，为实现“碳中和”目标提供新的解决方案。

论文题为“A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products”（《一种通过抑制C1副产物促进合成气制烯烃的疏水性FeMn@Si催化剂》）。武汉大学动力与机械学院2019级博士生徐艳飞为论文第一作者，定明月为通讯作者，武汉大学为唯一第一作者和唯一通讯单位。

合成气在疏水性FeMn@Si催化剂上高选择性制取烯烃

通过费-托合成反应可将煤经合成气（CO和H2）转化为液体燃料和高碳化学品，该技术已主导煤化工领域近百年。然而该过程通常发生水煤气变换反应，产生大量的CO2，并消耗大量的水，导致后续能耗大幅增加。另外，费-托合成反应是强放热反应，容易导致甲烷副产物的生成，降低高碳产品的收率。为此，在费-托合成过程中约50%一氧化碳转化成了二氧化碳（约40%）和甲烷等C1副产物，碳原子利用效率低下，严重降低了能源效益和经济效益。如何高效降低CO2、CH4等C1副产物生成，提高特定烃类产品的选择性在国际能源化工界一直是一个巨大的挑战。

定明月课题组创造性发展了一种新型疏水性FeMn@Si催化剂，在工业反应条件下（320 °C和 2-3 MPa），实现了合成气高选择性直接制取烯烃，二氧化碳和甲烷等C1副产物显著降低到22.5%以下，烯烃选择性可达65%（烯烃中高附加值α-烯烃选择性可达81%以上），烯烃产率高达36%以上。

研究发现，FeMn@Si催化剂表面二氧化硅疏水层可保护碳化铁活性相免受水的氧化，并保持碳化铁活性相处于良好的稳定状态。与此同时，催化剂表面疏水层阻止了水进入核层反应区域，进而抑制了水煤气变换反应的进行（CO + H2OCO2+ H2），显著降低了二氧化碳副产物的生成。

另外，核层中锰金属助剂向铁活性物相表面的电子转移显著提高了烯烃产物的选择性，并抑制了甲烷副产物的生成。核层碳化铁活性相与壳层疏水基团的高效协同，将能拓展出一系列新型的复合催化剂，通过抑制高耗能的水煤气变换反应，大幅度降低二氧化碳排放，显著提高碳原子利用效率，有望实现合成气高效、经济制取烯烃、芳烃、汽油、航油等各种高附加值产品。

该研究的共同作者还包括中国科学院山西煤炭化学研究所、中科合成油技术有限公司李永旺研究员、杨勇研究员、温晓东研究员等。该项工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、广东省科技计划和深圳市基础科技计划的资助。

定明月课题组成员合影

来源：武汉大学新闻网

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