乙二醇是一种重要的日用化学品，广泛用作聚酯纤维的前驱体、防冻剂、冷却剂和能量载体。目前，工业上乙二醇是通过能源密集型的两步热催化工艺生产的，这种工艺会排放大量的CO2以及其他副产物。通过可再生电力驱动的乙烯电氧化可持续地生产乙二醇能够缓解CO2大量排放的问题，然而直接乙烯电氧化受到产品选择性较差的阻碍(特别是在高生产率下)。
因此，为了避免上述热催化和直接电化学乙烯氧化的局限性，新加坡国立大学汪磊课题组开发了一种级联催化过程，以实现在环境条件下以工业相关的电流密度选择性生产纯乙二醇。该级联过程的第一步是电催化过程，第二步是热(非均相)催化过程。具体而言，研究人员首先构建了一个电化学反应器，该反应器能够通过双电子氧还原反应(2e−ORR)将O2转化为H2O2，并且该反应器表现出高的法拉第效率(FE)(> 90%)和可调的电流密度。
与能源密集型蒽醌法相比，这种策略具有低能耗、模块化和按需生产的优势，避免了对H2O2储存和运输的需求。
在随后的反应器中，通过将多相催化剂(钛硅分子筛-1(TS-1))和固体酸(磺化聚苯乙烯-二乙烯苯)集成，并将上个反应器生成的H2O2作为氧化剂，直接在催化剂/固体酸上将乙烯氧化为乙二醇，产物选择性约为100%。更重要的是，整个过程在常温常压下运行，只消耗氧气、水和可再生电力。该项设计成功地解耦了电催化和乙烯氧化，从而不仅避免了乙烯的过度氧化，而且简化了反应器设计和下游产品的分离/净化。同时，整个系统只使用低成本的底物和催化剂材料，促进了该过程的未来放大。研究人员利用实验室设备，在工业相关电流密度(100-500 mA cm-2)下实现了60-70%的高电子-乙二醇转化效率(ETE)，并且乙二醇产率高达5.31 mmol h-1。此外，进一步将该系统与电化学CO2还原反应器耦合，实现了电催化CO2生产乙二醇。总的来说，该项工作做提出的级联催化策略可以实现乙二醇的可持续生产，具有良好的经济可行性和有助于减少CO2的排放，并且其设计原理可以推广到其他重要的化学反应。
文章链接： DOI: 10.1038/s41929-023-00977-6
