Chem. Eng. J.：具有高吸附效率和染料去除能力的2D-MoS₂/碳纳米点复合材料的简易和新颖制备

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Chem. Eng. J.：具有高吸附效率和染料去除能力的2D-MoS₂/碳纳米点复合材料的简易和新颖制备

题目

题目：Facile and novel preparation of 2D-MoS₂/carbon nanodots composite with high adsorption efficiency and capacity for dye removal

具有高吸附效率和染料去除能力的2D-MoS₂/碳纳米点复合材料的简易和新颖制备

关键词

关键词：二维、二硫化钼、碳纳米点、吸附剂

来源

出版年份：2022年

来源：Chemical Engineering Journal

课题组：北京化工大学化学工程学院毋伟课题组

研究背景

纺织、印染等工业废水中含有大量有毒、难挥发的有机物。如果不及时去除，这些有机物会造成严重的环境污染。到目前为止，包括吸附、氧化技术、混凝和生物技术在内的许多技术已被开发用于去除废水中的有机物。在这些方法中，吸附法被认为是从废水中去除污染物的最方便、经济和有效的方法。虽然已经研发出各种具有良好吸附能力的吸附剂，如沸石、碳材料和金属氧化物，但研发具有更高吸附能力和更快吸附速率的绿色吸附剂将会是非常有意义的。近年来，碳纳米点（CNDs）因其优异的性能而受到越来越多的关注，CNDs表面含有许多亲水性官能团，如羟基、羧基和环氧基团，赋予CNDs优异的水溶性。因此，CNDs在剥离和分散疏水性MoS₂并在一锅中形成2D-MoS₂/CNDs复合材料方面具有巨大潜力。

研究出发点

二维二硫化钼（2D-MoS₂）由于其具有大的表面积以及丰富的活性位点而显示出巨大的污染物吸附潜力。而MoS₂纳米片作为吸附剂的制备主要采用高温、长时间的水热反应，具有能耗高、效率低、难以大规模制备的特点。此外，低分散性严重损害了MoS₂纳米片的吸附率和吸附能力。因此，简便有效地制备具有高分散性和高吸附性能的MoS₂纳米片是非常必要的。水相剥离（APE）因其简便且可扩展的工艺而常用于制备2D-MoS₂纳米片。通过超声波或高速分散均质机提供强大的剪切力，将块状MoS₂剥离成2D-MoS₂。在此过程中，疏水性MoS₂必须分散在高沸点有机溶剂或表面活性剂溶液中。然而，这些有机溶剂和表面活性剂往往会产生严重的环境污染并影响之后的应用。

研究内容

本文以碳纳米点（CNDs）作为分散剂，实现了水相剥离（APE）对块状MoS₂的简单高效剥离，并在一锅中获得了2D-MoS₂/CNDs复合材料，应用第一性原理计算分析剥离机理。此外，还将该技术成功应用于生产其他二维材料，如2D-WS₂和石墨烯。本文还详细分析了2D-MoS₂/CNDs的形貌和分散性，证明了2D-MoS₂/CNDs对亚甲蓝（MB）的去除表现出高吸附容量和超快吸附速率，并通过吸附等温线模型和吸附动力学模型系统地分析了吸附机理。

图1 （a）制备的2D-MoS₂/CNDs分散体在不同剥离时间和稀释25倍的紫外-可见光谱，分散的2D-MoS₂浓度作为去角质时间的函数。（b）当pH值分别为3、5、7、9和11时，作为剥离时间函数的2D-MoS₂浓度。（c）当块状MoS2的初始浓度分别为10、30、50和70 mg/mL时，作为剥离时间函数的2D-MoS₂浓度。（d）2D-MoS₂/CNDs和块状MoS₂的拉曼光谱。

图2 （a）SEM图像（b）2D-MoS₂的长度分布和（c）典型2D-MoS₂/CNDs的TEM图像。（c）中的插图是局部放大的细节。

图3 （a）2D-MoS₂/CNDS的AFM图像和高度轮廓以及蓝线；（b）2D-MoS₂纳米片的层数分布。

图4 （a）2D-MoS₂和2D-MoS₂/CNDs浓度随静置时间的变化曲线。（b）CNDs、2D-MoS₂和2D-MoS₂/CNDs的Zeta电位，测量3次。

图5 （a）芳环、羟基、羧基和环氧基在MoS₂上的结合能。（b）作为用于在纯水中剥离和分散MoS₂的分散剂的CNDs的示意图。

图6 在2D-MoS₂/CNDS复合物存在下，（a）20 mg/L，（b）40 mg/L MB水溶液的UV-vis光谱。

主要结论

本文通过水相剥离在一锅中完成了2D-MoS₂/CND的简便绿色制备。CNDs代替表面活性剂或有机溶剂用作分散剂，有利于后续应用。此外，2D-MoS₂的优化浓度高达0.41mg/mL，高于文献报道的浓度。实验结果和DFT模拟表明，CNDs可以自发吸附在MoS₂层上形成复合材料，从而大大提高2D-MoS₂在纯水中的分散性。该技术也已成功使用制备石墨烯和2D-WS₂。由于高分散性和丰富的吸附位点，所得的2D-MoS₂/CNDs复合材料对亚甲蓝（MB）表现出优异的吸附性能。MB在2D-MoS₂/CNDs上的吸附符合单层吸附模型和准二级动力学模型。这项工作开发了一种简便且通用的技术，用于在纯水中对疏水材料的水相剥离。此外，制备的2D-MoS₂/CNDs具有出色吸附性能，将会是一种有前途的吸附剂，可用于快速有效地净化废水。

本期编者简介

翻译：

刘建伟           硕士生       深圳大学

审核：

罗盛禹           硕士生       深圳大学

排版：

于坷坷           硕士生       深圳大学

本期学术指导

何嘻闯          博士后      深圳大学

龙武剑          教嘻授       深圳大学

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138319