Pr6O11+NiO浸渍SOFC用LNF空气极的研究

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摘   要：本研究采用低温下可导入空气极内的浸渍法导入微小催化剂，试图提高LaNi_0.6Fe_0.4O₃（LNF）空气极的性能。此外，还研究了通过向作为催化剂的混合导体Pr₆O₁₁中添加NiO来抑制催化剂晶粒生长的可能性。

关键字：固体氧化物燃料电池（SOFC）、LNF空气极、LaNi_0.6Fe_0.4O₃、浸渍催化剂、旋涂法、电极性能

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目的

低温工作条件下，固体氧化物燃料电池（SOFC）中空气极的电极性能大幅下降^1-2。扩大三相界面有助于提高电池性能。本研究采用低温下可导入空气极内的浸渍法导入微小催化剂，试图提高LaNi_0.6Fe_0.4O₃（LNF）空气极的性能。此外，还研究了通过向作为催化剂的混合导体Pr₆O₁₁中添加NiO来抑制催化剂晶粒生长的可能性³。

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实验方法

通过旋涂法在电解质（8YSZ）基板上涂布四层有机金属溶液Ce_0.8Sm_0.2O_1.9（SDC），形成二氧化铈中间层；再将LNF涂在其上并在1100℃下烧结2小时，使用铂浆料作为对称电极和参照电极（电极的有效面积为0.283cm²）。然后，滴浸催化剂以制备电池。

该浸渍催化剂通过将含有约3wt%的PrO₂和NiO的有机金属溶液制成0.67PrO₁₁/6-0.33NiO而制得。通过旋涂法在8YSZ基板上制备薄膜，并通过X射线衍射法测量催化剂的粒径。使用三端交流阻抗法在空气气氛的电炉中评估该电池的空气极特性。

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结果及讨论

图1表示根据浸渍催化剂的X射线衍射峰宽计算出的Pr₆O₁₁晶体粒径与烧成温度的关系。通过添加Ni，最多可将Pr₆O₁₁晶体颗粒的晶粒生长抑制为添加前的1/2。

图2为浸渍该催化剂的空气极和未浸渍该催化剂的空气极的交流阻抗图。与浸渍前的LNF空气极相比，一次浸渍可使界面电阻降低至约1/13，而四次浸渍可使界面电阻降低至约1/75。由此可认为浸渍极大提高了电极性能。

图3表示四次浸渍的空气极的通电结果。与初始特性相比，在以相对较低的电流密度106A/cm²施加电流时，空气极的性能下降。之后，将电流增大至约3倍的353A/cm²后，电极性能有所提高，但仍不如通电前。由此可知，通电后浸渍催化剂和LNF空气极发生反应，进而导致劣化。

图1. 通过XRD分析测得的Pr₆O₁₁晶粒尺寸。

图2. 在800℃下浸渍0.67PrO₁₁ / 6-0.33NiO的LNF阴极和LNF阴极（无浸渍）的交流阻抗图。

图3. 800℃下四次浸渍0.67PrO₁₁/6-0.33NiO的LNF阴极的交流阻抗图。

测量前，先施加106mA/cm²直流电流21小时，然后施加353mA/cm²直流电流55小时。

参考文献：

（1）田川博章，固体氧化物燃料电池与地球环境，アグネ承風社，2010年，pp.155-212。

（2）N.Minh, J.Am.Ceram.Soc. Vol.76.pp.563-588(1993).

（3）Reiichi Chiba, Hiroki Aono, and Kiyotaka Kato, ECS Transaction,Vol.57(1), pp.1831-1840(2013).

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翻译：李释云

审校：李涵、贾陆叶

统稿：李淑珊

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